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    “下一代二次电池”专题文章

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    1. PEG水系电解液用于高性能锌碘双离子电池
    屈小峰, 唐宇婷, 何鑫程, 周佳晟, 唐子恒, 冯文华, 刘军
    电化学(中英文)    2023, 29 (11): 211026-.   DOI: 10.13208/j.electrochem.211026
    摘要979)   HTML42)    PDF(pc) (25108KB)(1479)    收藏

    碘因来源丰富和具有较快的氧化还原反应动力学使其作为电池的正极材料而倍受青睐,然而,由于碘单质在电解液中的高溶解性而带来的穿梭效应,使得电池的性能下降。本文在水系锌离子电解液中添加聚乙二醇(PEG400)和碘化钾,PEG400能与碘发生络合,抑制了单质碘和碘离子生成碘三离子(I3-)的反应,进而避免了碘的溶解;最后,该电解液搭配双层碳布集流体、锌片及双层隔膜组装成电池,在1 mA·cm-2电流密度下,首圈容量可达1.62 mAh·cm-2,参与氧化还原反应碘占该电池电解液中碘质量的47.52%,库仑效率为93%左右;而在7 mA·cm-2高电流密度下,库仑效率可达98%左右,循环1200圈后,循环保持率为58.33%。

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    2. 碳限域Li3VO4纳米材料的制备及其储锂性能
    范佳琪, 宋焕巧, 安佳莹, 阿依达娜·阿曼太, 陈默
    电化学(中英文)    2023, 29 (11): 211203-.   DOI: 10.13208/j.electrochem.211203
    摘要415)   HTML86)    PDF(pc) (4035KB)(2381)    收藏

    采用水热-固相两步合成法合成了碳限域Li3VO4纳米材料 (Li3VO4/C),并与相同的方法合成的非限域Li3VO4(N)纳米材料和固相法合成的Li3VO4(B)材料进行了对比。通过XRD,Raman,TEM,BET等表征方法,研究了所合成材料的组成、结构、形貌及比表面积,发现碳限域Li3VO4具有更小的晶粒大小,限域层的厚度为2-4 nm,且限域后提高了Li3VO4的比表面积和孔体积。用作锂离子电池负极材料时Li3VO4/C具有比Li3VO4(N)和Li3VO4(B)更高的储锂容量,更好的倍率性能和更稳定的循环性能。经分析认为,在Li3VO4/C材料中碳限域层减小了其在充放电过程中的欧姆极化,增大了材料的比表面积,因而提高了电解液的渗透效率和与活性材料的接触面积,缩短了锂离子的扩散路径,故提高了电化学性能。

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    3. 氮掺杂石墨毡对水系醌基氧化还原液流电池性能的影响
    张衡, 夏力行, 姜珊, 王福芝, 谭占鳌
    电化学(中英文)    2023, 29 (12): 2203231-.   DOI: 10.13208/j.electrochem.2203231
    摘要410)   HTML50)    PDF(pc) (5605KB)(1452)    收藏

    电极的性能是实现水系醌基氧化还原液流电池(AQRFBs)高能量效率的关键。本文采用尿素水热反应对石墨毡(GF)进行改性,同时研究了水热反应时间对氮掺杂石墨毡表面官能团和结构的影响。利用扫描电子显微镜(SEM)、比表面积及孔隙度分析仪(BET)、拉曼光谱(Raman)和X射线光电子能谱(XPS)对改性电极的表面形貌、比表面积、碳缺陷、元素含量和表面官能团进行了表征。然后,通过循环伏安法、电化学阻抗谱和单电池循环对改性电极的电化学性能进行了研究。结果表明,氮掺杂提高了石墨毡的比表面积、亲水性和电导率。氮掺杂石墨毡(NGFs)具有优异的电化学催化活性和较低的电荷转移电阻。与GF相比,在100 mA·cm-2时,电池负极使用NGF-6电极后,醌基氧化还原液流电池的能量效率提高了8.0%。

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    4. LiF-Sn复合修饰层改性石榴石/锂金属界面
    杨武, 郑雪凡, 武玉琪, 汤士军, 龚正良
    电化学(中英文)    2023, 29 (11): 2204071-.   DOI: 10.13208/j.electrochem.2204071
    摘要285)   HTML28)    PDF(pc) (4991KB)(987)    收藏

    锂金属和固态电解质在能量密度和安全性能上有巨大的提升潜力,被视为全固态电池的重要组成部分。具有高锂离子电导率(约10-3 S·cm-1)和高剪切模量(55 GPa)的无机石榴石型固态电解质被认为是理想的固态电解质之一,然而锂枝晶生长的问题依旧难以解决。在本文中,通过在石榴石表面蒸镀一层LiF-Sn复合修饰层,增加石榴石与锂金属的界面浸润性的同时构建了离子快速传输通道,阻挡了电子向石榴石体相的注入,有效地抑制了锂枝晶的生长。界面修饰层的存在使得界面阻抗由969 Ω·cm2降低至3.5 Ω·cm2,对称电池的临界电流密度提升至1.3 mA·cm-2,对称电池在0.4 mA·cm-2的电流密度下稳定循环200 h。

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    5. 钠离子电池硬碳基负极材料的研究进展
    殷秀平, 赵玉峰, 张久俊
    电化学(中英文)    2023, 29 (10): 2204301-.   DOI: 10.13208/j.electrochem.2204301
    摘要3726)   HTML255)    PDF(pc) (4161KB)(5812)    收藏

    本文系统地总结了近年来钠离子电池中硬碳负极材料的研究进展以及相应储钠机理的发展历程,并从结构设计和电解液调控两方面综述了硬碳材料性能的提升策略。简述了前驱体的选择、碳化温度、预处理、造孔剂、杂原子掺杂、材料复合、电解液调控以及预钠化等策略对硬碳负极材料储钠性能的影响。本文为高性能低成本硬碳材料的设计合成和电解液匹配提供了新的见解,并展望了未来硬碳负极材料进一步研发的方向。

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    6. 锂-氧气电池:正极催化剂的最新进展与挑战
    温波, 朱卓, 李福军
    电化学(中英文)    2023, 29 (2): 2215001-.   DOI: 10.13208/j.electrochem.2215001
    摘要1450)   HTML685)    PDF(pc) (3944KB)(1779)    收藏

    非质子锂-氧气电池具有高理论能量密度,在过去几年里受到了广泛关注。然而,动力学缓慢的氧还原反应(ORR)/氧析出反应(OER)和放电产物Li2O2导电性差导致锂-氧气电池过电位大,放电容量有限,循环寿命短。开发有效的锂-氧气电池正极催化剂可以调控放电与充电过程中Li2O2的形成和可逆分解,减小放电/充电极化。尽管提升ORR/OER动力学的正极催化剂已经取得了一系列重要进展,但是对正极在放电和充电中Li2O2生成和分解过程的理解依然是不足的。这篇综述聚焦于锂-氧气电池正极催化剂的最新进展,总结了催化剂与Li2O2生成/分解的作用关系,本文首先指出了锂-氧气电池正极面临的科学问题,包括动力学缓慢的ORR/OER过程和导电性差的反应产物Li2O2钝化电极,并提出了锂-氧气电池正极设计准则。通过对最近报道的正极催化剂进行分类讨论,明晰调控催化剂活性位点策略,理解在正极反应过程中不同催化剂的活性位点对反应中间产物的吸附状态,以及对Li2O2生成和分解的作用机制,评估了不同类型正极催化剂在锂-氧气电池的潜在应用。最后总结了锂-氧气电池正极催化剂依然存在的挑战,例如阐明正极催化剂活性位点与附着的Li2O2界面在充放电过程中的变化,并揭示了设计高效正极催化剂的决定因素,展望了通过光/磁协助、负极保护以及电解液设计等策略,进一步推动锂-氧气电池的应用。

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    7. 氧化钨和磷钨酸对LiNi0.96Co0.02Mn0.02O2材料的表面包覆改性研究
    赵刚, 龚正良, 李益孝, 杨勇
    电化学(中英文)    2023, 29 (10): 2204281-.   DOI: 10.13208/j.electrochem.2204281
    摘要420)   HTML29)    PDF(pc) (1915KB)(969)    收藏

    随着电动汽车的高速发展,对锂离子电池的能量密度、循环性能和成本提出了更高的要求,目前已有的高镍材料LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)能量密度可以达到760 Wh·kg-1,已成为锂离子正极材料发展的重要方向。超高镍三元正极材料( LiNixCoyMn1-x-yO2x ≥ 0.90)具有超过210 mAh·g-1比容量,因而可实现更高的能量密度,但目前关于超高镍材料的研究工作仍然比较少。超高镍正极材料的研究极具实用意义,因此,本文选择LiNi0.96Co0.02Mn0.02O2(NCM96)这一超高镍材料进行研究。为了提升超高镍三元正极材料NCM96的电化学性能,本工作采用了氧化钨和磷钨酸来对其进行包覆改性,并系统研究了材料改性前后的结构、形貌及电化学性能。其中,氧化钨包覆能有效提升三元材料的电化学性能,但目前尚未有利用氧化钨对超高镍正极材料进行包覆改性的报道。此外,磷钨酸是一种可以同时实现氧化钨和磷酸盐双重包覆的物质,双重包覆有望实现比单一元素包覆更优的电化学性能。本工作通过NCM96前驱体与磷钨酸和氧化钨液相共混,烘干后混锂烧结实现氧化钨和磷钨酸包覆。研究结果表明,两种表面改性方法对超高镍三元正极材料首圈放电比容量影响都较小,且能有效改善材料的长期循环性能。对比两种改性材料的高温电化学性能,发现经磷钨酸包覆改性后的材料其高温循环性能优于氧化钨包覆改性,说明磷钨酸的P/W双元素改性优于WO3的W单元素改性。

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    8. 高性能锂硫电池用钴/碳复合材料硫宿主
    杨云锐, 董欢欢, 郝志强, 何祥喜, 杨卓, 李林, 侴术雷
    电化学(中英文)    2023, 29 (4): 2217003-.   DOI: 10.13208/j.electrochem.2217003
    摘要607)   HTML180)    PDF(pc) (4726KB)(868)    收藏

    锂硫电池由于具有较高的能量密度而被认为是极具发展前景的储能设备之一。然而,硫正极遭遇迟缓的反应动力学、缓慢的电荷转移、大的体积膨胀、严重的多硫化锂穿梭效应,这些问题不可避免地导致锂硫电池表现出低的可逆容量、差的倍率性能、短的循环寿命,限制了锂硫电池的实际应用。本文总结了钴/碳复合材料(包括钴纳米颗粒和钴单原子)作为硫宿主的研究进展。总的来说,钴扮演着电催化剂的角色,能够抑制多硫化锂的穿梭效应,加快电化学反应动力学,促进离子/电子转移以及缓解体积膨胀。同时,我们展望了钴/碳复合材料作为锂硫电池硫宿主的发展前景。本工作可为钴/碳复合材料作为锂硫电池硫宿主提供完整的蓝图和建设性的建议,同时这些策略也可用于其他金属-硫电池。

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    9. 多活性中心双金属硫化物促进多硫化锂转化构建高性能锂硫电池
    化五星, 夏静怡, 胡忠豪, 李欢, 吕伟, 杨全红
    电化学(中英文)    2023, 29 (3): 2217006-.   DOI: 10.13208/j.electrochem.2217006
    摘要771)   HTML130)    PDF(pc) (3349KB)(955)    收藏

    锂硫电池是极具应用潜力的下一代高能量密度电池体系之一。然而,其充放电中间产物多硫化锂的“穿梭效应”不仅消耗大量电解液,还导致硫活性物质利用率低、循环寿命短,是锂硫电池产业化进程中的主要瓶颈之一。引入催化剂加速硫活性物质转化速率,减少多硫化锂在电解液中的累积浓度,是抑制穿梭效应的有效解决策略。高效的催化剂应具备丰富的催化活性位点,以确保高效吸附多硫化锂并加速其向不溶的充放电产物转化。本文制备出硫掺杂石墨烯表面原位负载的双金属硫化物NiCo2S4(NCS@SG)并将其作为催化剂应用于锂硫电池的中间层。相比于单金属硫化物(CoS),NiCo2S4催化剂具有多活性中心催化位点,可以更好地吸附多硫化锂并促进其向放电产物快速转化。应用上述中间层后,电池的充放电比容量、库仑效率和循环稳定性得到了明显提升。当硫的负载达到15.3 mg·cm-2时,经过50次循环后,具有NCS@SG中间层的电池获得了高达93.9%的容量保持率。上述结果表明,设计双金属基催化剂是优化锂硫电池催化剂活性和反应效率的重要方向。

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    10. 锂硫电池电解液功能性添加剂研究进展
    张修庆, 唐帅, 付永柱
    电化学(中英文)    2023, 29 (4): 2217005-.   DOI: 10.13208/j.electrochem.2217005
    摘要1206)   HTML375)    PDF(pc) (4829KB)(1857)    收藏

    由于具有能量密度高、成本低等优点,锂硫电池成为最有前景的下一代电池体系之一。然而,锂硫电池的实际应用仍面临着严峻挑战,如硫和硫化锂的低电导率、多硫化物的穿梭效应和锂枝晶的生长等。通过电解液的优化,可以改善电极|电解质界面,减弱副反应,提高电池性能。其中,电解液中的功能添加剂能有效调节电极界面和电池的氧化还原机制。本文系统性总结了锂硫电池添加剂的最新研究进展,并根据添加剂对锂金属负极的保护作用和对硫正极的稳定作用进行了分类。另外,本文详细讨论了添加剂在硫正极的作用,如抑制多硫化物的溶解和穿梭、充当氧化还原介质、激活硫化锂的沉积与溶解等。最后,本文展望了锂硫电池添加剂的发展前景,希望能对高性能锂硫电池电解液的设计提供借鉴。

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    11. 金属和合金作为锂-硫电池硫正极催化载体
    王振宇, 高学平
    电化学(中英文)    2023, 29 (4): 2217001-.   DOI: 10.13208/j.electrochem.2217001
    摘要487)   HTML100)    PDF(pc) (3728KB)(993)    收藏

    锂-硫电池具有2600 Wh·kg-1的理论能量密度,被认为是最具发展潜力的下一代能量存储体系之一。然而,锂-硫电池的应用严重受制于单质硫和放电产物(Li2S2/Li2S)迟滞的电化学反应动力学以及可溶性多硫化锂中间体的“穿梭效应”,这些问题导致电池的循环稳定性差、硫利用率以及库仑效率低下。将催化载体引入硫正极,可加快锂-硫电池中含硫物种反应速率,进而抑制活性物质溶解流失。这篇综述简要总结了金属和合金材料作为硫正极核心催化载体的最新研究进展,同时阐明了金属及合金载体对含硫物种的催化转换机理,最后对催化载体的构筑以及高能锂-硫电池的发展进行了展望。

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    12. 固态锂硫电池研究进展
    罗宇, 马如琴, 龚正良, 杨勇
    电化学(中英文)    2023, 29 (3): 2217007-.   DOI: 10.13208/j.electrochem.2217007
    摘要1004)   HTML471)    PDF(pc) (4674KB)(5228)    收藏

    固态锂硫电池具有高能量密度和高安全性的潜在优势,被认为是最有前景的下一代储能体系之一。虽然固态电解质的应用有效地抑制了传统锂硫电池存在的“穿梭效应”和自放电现象,固态锂硫电池仍面临着多相离子/电子输运、电极/电解质界面稳定性、化学-机械稳定性、电极结构稳定性和锂枝晶生长等关键问题亟待解决。针对以上问题,本综述对近年来固态电解质、硫基复合正极、锂金属及锂合金负极以及电极/电解质界面的研究进行了详细的论述。作为固态锂硫电池的重要组成部分,固态电解质近年来受到了研究者们的广泛关注。本文首先对在锂硫电池中得到广泛应用的聚合物基、氧化物基、硫化物基固态电解质的种类和性质进行了概述,并对其在固态锂硫电池中的最新应用进行了系统的总结。在此基础上,对以单质硫、硫化锂、金属硫化物为活性物质的复合硫正极、锂金属及锂合金负极的反应机理以及面临的挑战进行了归纳和比较,对其解决策略进行了总结和分析。此外,对制约固态锂硫电池性能的电极/电解质界面离子/电子输运以及界面相容性问题及其改性策略进行了系统的阐述。最后,对固态锂硫电池的未来发展进行了展望。

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    13. CoNi基双金属-有机骨架衍生碳复合材料多功能改性锂硫电池隔膜
    王妍洁, 程宏宇, 侯冀岳, 杨文豪, 黄荣威, 倪志聪, 朱子翼, 王颖, 韦克毅, 张义永, 李雪
    电化学(中英文)    2023, 29 (3): 2217002-.   DOI: 10.13208/j.electrochem.2217002
    摘要410)   HTML82)    PDF(pc) (4954KB)(816)    收藏

    严重的多硫化物穿梭效应和转化缓慢等问题导致锂硫电池容量迅速衰减,其大规模应用受限。本文将金属有机框架材料(MOF)衍生碳(Ni,Co)/C用于锂硫电池隔膜改性,很好地解决了上述问题。钴镍双金属的协同作用分别实现了大量又快速的化学固硫和抑硫的可逆性,显著提高了锂硫电池的循环稳定性和倍率性能。在1 C的电流密度下,(Ni,Co)/C改性隔膜电池的容量在第1次循环时可以达到1035.6 mAh·g-1,在500次循环后容量仍保持662.2 mAh·g-1,容量保持率为63.9%。此外,本工作克服了二元金属基MOF制备难的问题,使用简单快速的室温液相合成法制备了柱状镍钴二元MOF,该法有望实现MOF的宏观制备。

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    14. 固态锂硫电池综述:从硫正极转化机制到电池的工程化设计
    贾欢欢, 胡晨吉, 张熠霄, 陈立桅
    电化学(中英文)    2023, 29 (3): 2217008-.   DOI: 10.13208/j.electrochem.2217008
    摘要862)   HTML242)    PDF(pc) (3083KB)(3250)    收藏

    锂硫电池具有超高的理论能量密度(2567 Wh·kg-1),且其实际能量密度最高可达600 Wh·kg-1。然而,液态体系的Li-S电池和传统锂电池一样存在着安全隐患。用固态电解质取代电解液有望提高锂电池的安全性能,在近二十年受到了广泛的研究。对于固态锂硫电池来说,除了由于正极材料本身的不同带来的转化机制上的差别,固态电解质的物理化学性质也会显著影响其电化学行为。这篇综述分类讨论了已报道的不同固态锂硫电池体系在性能上的优缺点及其中主要的失效机制,对其能量密度低、循环稳定性差的原因及改善电池综合性能的策略进行了归纳分析,旨在从固态锂硫电池微观机制到全电池水平的工程化设计提供全面的理解,推动固态锂硫电池的进一步发展。

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    15. 紫外光引发原位交联多功能粘结剂构筑稳固硫正极
    李莎, 湛孝, 王顾莲, 王慧群, 熊伟明, 张力
    电化学(中英文)    2023, 29 (4): 2217004-.   DOI: 10.13208/j.electrochem.2217004
    摘要431)   HTML88)    PDF(pc) (2950KB)(1101)    收藏

    锂硫电池因其高理论比容量和高能量密度的独特优势,在下一代储能体系中展现出重要的应用前景。然而,锂硫电池的商业化进程仍面临诸多挑战:如可溶性多硫化锂中间产物造成的“穿梭”问题、充放电过程中体积变化剧烈以及电极硫负载增大时的严重极化等,易导致硫正极的结构坍塌和电化学性能的快速衰变。电池作为一个有机整体,其性能优化是一个系统工程,上述挑战对电池内的每一个组分都提出了更高的要求,例如发展具有更好机械性能的新型粘结剂。在本工作中,我们首次在硫正极中引入乙氧基化三羟甲基丙烷三丙酸酯单体,通过紫外光辅助固化实现原位交联,并与传统聚偏氟乙烯粘结剂构成二元粘结剂(简称c-ETPTA/PVDF),用于制备高强度、高硫负载的长寿命锂硫电池。结果表明,采用共价交联的c-ETPTA/PVDF粘结剂不但能显著增强电极极片的机械性能,保持循环过程中的结构稳定性,还可借助其丰富的含氧官能团对溶解性多硫化锂中间产物进行高效地捕获。此外,c-ETPTA/PVDF中的醚氧键与锂离子之间适度的相互作用也有助于锂离子的快速输送。因此,S-c-ETPTA/PVDF电极在2 C倍率下可稳定循环1000次以上,且每个周期的容量衰减率仅为0.038%。即使当硫面载量提高至7.8 mgS·cm-2时,经过50个周期循环后,仍可输出6.2 mAh·cm-2的高平均放电面容量。本工作展示了紫外光引发原位交联技术在制备稳固的高能量密度锂硫电池方面的巨大应用前景。

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    16. 胺类添加剂对NCM811‖SiC电池热失控抑制效果研究
    侯博文, 何龙, 冯旭宁, 张伟峰, 王莉, 何向明
    电化学(中英文)    2023, 29 (8): 2211141-.   DOI: 10.13208/j.electrochem.2211141
    摘要678)   HTML44)    PDF(pc) (1361KB)(943)    收藏

    高镍三元电池的高能量密度是取代化石能源,推动清洁能源发展的核心优势,同时也是导致电池严重安全隐患的根本原因。初级胺类与次级胺类能与常见的含碳酸乙烯酯电解液发生开环聚合,从而形成正负极间隔离层,提高电池热安全性。本文基于胺类和电池组分间的化学反应,在电池材料层面和单体层面对电池的安全性展开了研究。在材料层面,利用差示扫描量热法测试锂离子电池中有无胺类添加剂对不同组分间的热稳定性影响。在单体层面,使用绝热加速量热仪对有无添加剂全电池的安全性进行测试,提取热失控特征温度。加入胺类添加剂后电池组分间部分化学反应被提前,同时总放热量明显减少,最大温升速率下降,电池热失控得到有效抑制。

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    17. 碳酸酯类电解液中纳米银电极界面过程的原位拉曼光谱研究
    谷宇, 胡元飞, 王卫伟, 尤恩铭, 唐帅, 苏建加, 易骏, 颜佳伟, 田中群, 毛秉伟
    电化学(中英文)    2023, 29 (12): 2301261-.   DOI: 10.13208/j.electrochem.2301261
    摘要541)   HTML46)    PDF(pc) (1821KB)(726)    收藏

    锂电池体系中负极表面固态电解质界面相(SEI)对锂电池性能起到至关重要的作用。然而,SEI结构和化学组成复杂,其形成机理至今仍未完全阐明,阻碍了锂电池的发展和应用。本文从方法学角度出发,采用表面增强拉曼光谱(SERS)“借力”策略,通过优化银纳米粒子的结构并借助其外来表面局域等离激元共振作用,开展以EC-DMC为溶剂的碳酸酯类电解液体系中SEI成膜过程的原位研究。为了确保可靠的原位SERS测试,我们设计了一种三电极体系气密拉曼电池。我们利用原位SERS方法,在纳米银电极上获得了SEI成膜过程的组成和结构信息。研究表明,SEI随电位变化呈现出双层结构,其中内层由薄且致密的无机组分构成,外层由疏松的有机组分构成。同时,研究发现LEMC是EC还原的主要成分,而不是LEDC,且金属锂参与的化学反应在形成稳定SEI中的起到关键作用。此外,锂发生沉积后,由于锂与银的合金效应导致其介电常数发生变化,从而削无法进一步增强SEI的拉曼信号。本文为深入理解负极表面SEI的形成及演变过程提供依据,并为今后开展锂电池体系相关界面过程的原位研究提供借鉴。

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    18. 面向高性能锂-硫二次电池应用的非对称电极-电解质界面
    丑佳, 王雅慧, 王文鹏, 辛森, 郭玉国
    电化学(中英文)    2023, 29 (9): 2217009-.   DOI: 10.13208/j.electrochem.2217009
    摘要265)   HTML46)    PDF(pc) (3083KB)(488)    收藏

    锂-硫电池具有高的理论电芯比能量和低成本,是极具应用前景的下一代电化学储能技术,已被广泛研究。实用化锂-硫电池技术目前面临的挑战主要包括正极侧电活性硫物种在充放电过程中的不可逆损失,负极侧枝晶形核生长,以及因活性硫迁移至负极而导致的界面副反应,上述问题会导致电池工况条件下性能迅速衰退,引发电池失效和安全问题。本工作中,我们提出通过设计非对称的电极-电解质界面稳定锂-硫电池正负极电化学,协同促进电极/电解质体相和界面电荷输运,从而延长电池循环寿命,显著提升电化学性能。本文所讨论的策略有望指导电池界面理性设计,助力实现高性能的锂-硫电池。

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    19. 二硫化钼和碳纳米管复合物电极用于盐差能转换
    李家俊, 张伟彬, 刘鑫宇, 杨静蕾, 尹易, 杨泽钦, 马雪婧
    电化学(中英文)    2024, 30 (6): 2307121-.   DOI: 10.13208/j.electrochem.2307121
    摘要97)   HTML13)    PDF(pc) (6409KB)(384)    收藏

    海洋占地球水资源总量的97%,地表面积的70%以上。随着化石燃料等不可再生能源的持续消耗与可再生能源的快速发展,人们对海洋资源的利用越来越重视。海洋能包括潮汐能、波浪能、温差能和盐差能等。其中盐差能是海水和淡水相互作用产生的能量,是以化学能形式存在的海洋能,这种能量较多产生在河口处。目前,压力延迟渗透技术、反电渗析技术和电容混合技术是转换盐差能的三种主要技术。本文构建了一种基于电容混合技术的新型盐差电池,使用二硫化钼和多壁碳纳米管复合物电极作为阳极,活性炭作为阴极。将两种不同离子储存机制的材料复合在一起,二硫化钼具有类似石墨烯的层状结构,层间间距约为石墨烯的两倍,是一种可以与钠离子发生插层反应的电池电极材料。多壁碳纳米管具有典型的双电层效应,放电时在其表面吸附钠离子的同时,可以帮助钠离子更快地进入二硫化钼层间,加快离子传输效率和盐差能的转换效率。对该复合材料进行物理和电化学表征,并与活性炭电极组装的盐差电池,测试其盐差能转换能力。浓度响应电压150 mV,经过一个完整的四步循环后,转换能量密度可达6.96 J·g-1。该器件原材料价格较低,并且不使用离子膜,更加环保,为转换盐差能的研究提供了一种新途径。

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    20. 高电压LiCoO2的表面结构与性能:回顾与展望
    方建军, 杜宇豪, 李子健, 樊文光, 任恒宇, 易浩聪, 赵庆贺, 潘锋
    电化学(中英文)    2024, 30 (6): 2314005-.   DOI: 10.61558/2993-074X.3445
    摘要31)   HTML25)    PDF(pc) (6131KB)(395)    收藏

    近年来,高电压LiCoO2(LCO)正极的研发成为学术界和工业界广泛关注的焦点。研究表明,解决表面问题是提升高电压LCO性能的最有效途径。本综述系统回顾了高电压LCO所面临的问题,包括相变和裂纹的生成、与氧氧化还原相关的问题以及副反应,以及表面结构的退化。接着,我们深入阐述了表面调制,以及表面调制与电解质调制之间的相互作用。最后,我们展望了更先进的LCO正极的发展前景,包括低成本高质量的制造,设计适用于极端条件(如高温、高速充电、低温等)的LCO正极,并实现约220 mAh·g-1的稳定容量释放。我们期望这项工作能为未来推动高电压LCO的发展和应用提供参考。

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    21. 电化学十大科学问题
    中国化学会电化学专业委员会
    电化学(中英文)    2024, 30 (1): 2024121-.   DOI: 10.61558/2993-074X.3444
    摘要31)   HTML101)    PDF(pc) (837KB)(1207)    收藏
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    22. 锂离子电池正极材料原位漫反射光谱电化学研究
    陈露露, 李浩冉, 刘维祎, 王伟
    电化学(中英文)    2024, 30 (6): 2314006-.   DOI: 10.61558/2993-074X.3446
    摘要61)   HTML18)    PDF(pc) (1424KB)(254)    收藏

    发展原位电化学光谱方法对深入研究电化学反应机理,并最终提高电池性能有着重要价值。建立在这一认识之上,能够应用于电池体系的原位光谱电化学表征技术被认为是表征电池电极材料性能的有效方法。但是受限于电池严格密封的不透明外壳和当前商用电池体系严格隔绝水氧的客观要求,开发更贴近真实电池工作条件的原位光谱电化学表征技术仍有较大需求。基于此,本文设计了一种基于传统纽扣电池架构的原位电化学池,该装置通过特殊设计实现了在尽可能模拟电池工作环境的前提下拥有透明的上盖,从而使发生电化学反应的同时进行光学检测成为可能。利用这一电化学池,本文以锂离子电池中常用的正极材料LiFePO4(LFP)、NCM811和LiCoO2(LCO)为例,对其电化学反应过程中的漫反射光谱进行了采集和分析。相关数据定量地揭示了不同种类电极材料在一般反射光路架构下对不同波长可见光的响应关系,并能够直接用于对单色光检测场景下的波长优化提供指导和依据。更进一步,本文还对不同材料在充放电过程中的光谱特征进行了定量分析,揭示了其光谱特征同材料内在能级状态间的相关性。综上,本文提出了一种基于漫反射光谱的原位光谱电化学表征方法,作为对光谱电化学应用于电池体系的有效补充,本方法能够为评估电极材料性能提供一种全新且简单直接的途径,并最终助力电池性能的提升。

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    23. 基于山梨醇添加剂电解质的可逆锌电化学
    孙琼, 杜海会, 孙田将, 李典涛, 程敏, 梁静, 李海霞, 陶占良
    电化学(中英文)    2024, 30 (7): 2314002-.   DOI: 10.61558/2993-074X.3447
    摘要42)   HTML16)    PDF(pc) (1946KB)(319)    收藏

    在水系锌离子电池中,锌枝晶、析氢,以及不稳定的锌界面使其表现出低的库仑效率和较差的循环性能。本文选用富含羟基的山梨醇作为电解质添加剂,用于重塑锌的溶剂化结构和调整锌阳极界面化学,有效抑制了水的分解以及锌枝晶的产生。一方面山梨醇与水分子强相互作用可以形成氢键网络,改变Zn2+离子与水分子之间的溶剂化壳层,减少结合水的比例,降低游离水活性;另一方面山梨醇和Zn阳极界面之间的吸附调节了Zn阳极表面结构,减少其与水分子的接触,获得热力学稳定、高度可逆的Zn电化学沉积/溶解。结果表明,含有山梨醇添加剂的Zn/Zn对称电池在1 mA·cm-2和1 mAh·cm-2的条件下实现了长达2000小时的循环寿命,在5 mA·cm-2和5 mAh·cm-2条件下也能超过250小时的循环寿命。添加山梨醇的Zn/Cu不对称电池获得了99.6%的库仑效率,比纯2 mol·L-1 ZnSO4电解质具有更高性能。Zn/PNDA全电池可在1 A·g-1电流密度下稳定放电超过2300次,并且保持了较好的电池容量。本论文通过向传统电解质中添加安全无毒的山梨醇,提升了对锌阳极界面的保护作用以及循环性能,改善了锌的可逆沉积/溶解电化学性能,为高性能水系锌离子电池的探索提供了新思路。

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    24. 不同荷电状态18650 LiFePO4电池的排放气体燃爆特性数值分析
    王世林, 龚旭, 刘丽娜, 李奕彤, 张宸语, 许乐俊, 冯旭宁, 王淮斌
    电化学(中英文)    2024, 30 (8): 2309241-.   DOI: 10.61558/2993-074X.3454
    摘要9)   HTML17)    PDF(pc) (1405KB)(219)    收藏

    锂离子电池排放气体的燃爆特性是决定锂离子电池火灾危险性的关键因素,因此探究锂离子电池排放气体的燃爆危害性可以为储能电站和新能源汽车燃爆事故救援与防护提供指导,从而促进锂离子电池的应用与发展。建立在这一认识之上,结合前人关于锂离子电池产气的研究,本文开展了不同SOC的18650磷酸铁锂电池热失控排放气体的燃爆风险研究。通过“消元”的方法计算含有二氧化碳惰性气体影响的混合气体爆炸极限,利用Chemkin-Pro软件对电池排放气体/空气的层流火焰速度与绝热火焰温度进行数值模拟,并对体系内的自由基浓度与主要基元反应敏感系数进行分析,综合评估电池排放气体燃爆危害性。研究发现100% SOC电池排放气体的爆炸下限最低,反应体系中具有抑制作用的基元反应敏感系数较低且自由基浓度更高,因此具有最大的层流火焰速度与绝热火焰温度。电池排放气体燃爆危害随SOC增加而增加,直至100% SOC时燃爆风险最大且危害性最高,然而随着电池过充电相关危害性却有不同程度下降。本文为锂离子电池排放气体燃烧机理分析提供了可行的方法,揭示了SOC对电池排放气体燃爆危害性的影响,对锂离子电池储存与运输安全、储能电站安全防护及相关灭火剂的选择提供了参考。

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    25. 数据驱动发展下一代镁离子固态电解质
    杨方令, 佐藤龙平, 程建锋, 木須一彰, 王倩, 贾雪, 折茂慎一, 李昊
    电化学(中英文)    2024, 30 (7): 2415001-.   DOI: 10.61558/2993-074X.3461
    摘要39)   HTML13)    PDF(pc) (1521KB)(238)    收藏

    镁(Mg)在地壳中的储量丰富且理论体积容量高,这使得其在储能领域备受关注,特别是在固态电池中,它极具发展潜力,可作为锂(Li)的替代品。然而,镁离子在固态电解质(SSE)中传导缓慢,这是阻碍镁离子固态电池发展的关键挑战之一。近年来,各种传导镁离子的SSE被广泛报道,但很难从单一的文献报告中得出关键的信息。此外,进一步阐明镁离子SSE的结构与性能关系是有必要的,这将为SSE提供更精确的设计指南。在这篇文章中,我们基于数据挖掘分析了过去四十年报道的具有高离子电导率的镁基SSE的结构特征,总结了三个优化镁离子固态电解质的策略。基于实验和理论计算技术的发展,讨论了现阶段开发镁固态电解质的机遇和挑战,论述了实验、理论计算和机器学习在开发新型高性能镁离子SSE过程中的协作过程。我们为优化和开发下一代镁离子固态电解质提供了大数据见解。

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    26. 锂氧电池中钌基电催化剂的研究进展
    王昱喆, 蒋卓良, 温波, 黄耀辉, 李福军
    电化学(中英文)    2024, 30 (8): 2314004-.   DOI: 10.61558/2993-074X.3466
    摘要50)   HTML49)    PDF(pc) (5050KB)(267)    收藏

    可充电锂氧(Li-O2)电池因其高能量密度而受到广泛关注。然而,缓慢的阴极动力学导致较高过电压和较差的循环性能。为了克服这一问题,不同种类的阴极催化剂已经开始被探索。其中,钌基电催化剂已被证明是促进析氧反应(OER)的极具前景的阴极催化剂。由于钌基催化剂与超氧根阴离子(O2-)中间体之间存在强相互作用,因此可以通过调节Li2O2的形态来促进过氧化锂(Li2O2)的分解。本文介绍了钌基电催化剂的设计策略,以提高其在锂氧电池中的OER催化动力学。不同结构的钌基催化剂已经被总结,包括金属颗粒(钌金属和合金)、单原子催化剂和不同底物(碳材料、金属氧化物/硫化物)负载钌的化合物,以调节钌基电催化剂的电子结构和基体结构。这些钌基电催化剂调节了对LiO2的吸附,提高了OER活性,抑制了副产物的形成,从而提升了Li-O2电池的可逆性和循环稳定性。然而,Li-O2电池仍然面临着许多挑战。其中之一是锂金属阳极的问题,锂的不稳定性和安全性一直是Li-O2电池研究的一个关键问题。此外,电解质的选择和阴极材料的优化也是当前研究的重点之一。为了提高Li-O2电池的性能,还需要对添加剂(即氧化还原介质)进行更深入的研究,以提高电池的循环寿命和能量密度。这些挑战的克服将需要跨学科的合作和持续的研究努力,以推动Li-O2电池的进一步发展。

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    27. 基于电化学-热-力耦合模型的快速充电下锂离子电池的老化特性分析
    左东旭, 李培超
    电化学(中英文)    2024, 30 (9): 2402061-.   DOI: 10.61558/2993-074X.3468
    摘要50)   HTML22)    PDF(pc) (2979KB)(558)    收藏

    本文基于电化学-热-力(ETM)耦合模型,对快速充电下锂离子电池(LIB)的老化特性进行了数值研究。首先,通过COMSOL Multiphysics建立并求解了ETM耦合模型。随后,对电池进行了长循环测试,以探索LIB的老化特性。具体而言,从SEI的非均匀分布、SEI生长、热稳定性和应力特性等方面分析了充放电倍率和循环次数的增加对电池老化的影响。结果表明,充放电倍率和循环的增加导致SEI不均匀程度的增加,以及因SEI生成所造成的电池容量损失也随之增加。同时充放电倍率和循环数的增加也分别导致电池的发热量增加和散热率降低,从而使得电极材料热稳定性下降。此外,随着循环的进行,正极材料的von Mises应力高于负极材料,正极材料表现为拉伸变形,负极材料表现为压缩变形,正极的有效锂离子浓度低于负极的有效锂离子浓度,证明了电池正极材料在长循环下所发生的拉伸型断裂主导了容量损失过程。上述研究有助于研究人员进一步探索锂离子电池在快速充电条件下的老化行为,并采取相应的预防措施。

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    28. 全固态钠离子电池:次世代电池竞赛中的领先竞争者
    朱瑞杰, 李泽辰, 张伟, 奈須滉, 小林弘明, 松井雅樹
    电化学(中英文)    2024, 30 (12): 2415002-.   DOI: 10.61558/2993-074X.3476
    摘要14)   HTML8)    PDF(pc) (1529KB)(208)    收藏

    使用陶瓷电解质的全固态锂离子电池(LIBs)被认为是理想的可充电电池形式,因为它们具有高能量密度和安全性。然而,在追求全固态LIBs的过程中,锂资源层面的问题往往被选择性的忽视了。最具实用化潜力的富锂陶瓷电解质会使得全固态LIBs的锂消耗量是常规LIBs的数倍至数十倍。考虑到以当前的锂资源条件很难支撑全固态锂离子电池的可持续发展,另一种同样能够提供高能量密度和安全性双重优势的系统——全固态钠离子电池(SIBs),相比于锂离子电池具有更显著的可持续性优势,并有可能成为下一代高能量密度电池发展竞赛中的有力竞争者。然而,目前关于全固态钠离子电池的研究依然处于十分初步的阶段,本文简要介绍了全固态SIBs的研究现状,并通过对聚合物类材料,钠超离子导体(NASICON)类材料等固态钠离子导体的总结讨论,解释了全固态SIBs的可行性与潜在优势的来源。此外,本文还简要讨论了通过人工智能辅助开发固态钠离子导体的可行性,旨在激发研究人员的兴趣并吸引更多人关注到全固态SIBs这一领域中。

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    29. 电解质杂化效应衍生的高性能水系超级电容器
    马世花, 尹起, 赵金平
    电化学(中英文)    2024, 30 (11): 2408051-.   DOI: 10.61558/2993-074X.3481
    摘要25)   HTML14)    PDF(pc) (2434KB)(225)    收藏

    水系超级电容器具有快速充放电特性,已经成为一种重要的电化学储能器件。然而,它们的应用受到了较窄电压窗口的制约。尽管近年来盐包水(WIS)电解质的设计已显著克服了这一应用缺陷,但工作电压窗口高达2.5 V的WIS体系仍然非常稀缺。为了丰富超级电容器所用高压水系电解质的类型,本文基于三氟甲烷磺酸四甲基铵盐(TMAOTf)的电化学惰性,报道了一种由TMAOTf、双三氟甲基磺酸亚酰胺锂(LiTFSI)、水(H2O)和乙腈(ACN)组成的TMAOTf基杂化电解质,鉴于ACN对自由水的配位效应、Li+的溶剂化效应以及TFSI-的化学惰性,TMAOTf基杂化电解质展现出优良的非燃特性,且其电化学稳定窗口(3.35 V)远比目前所报道经典WIS电解质的要宽。进一步将这种杂化电解质与商业活性炭电极(YP-50F)所匹配,所构筑的水系超级电容器能够输出宽的工作电压窗口(2.5 V)、高的倍率性能(10A·g-1下的容量保持率为80%)、长的循环寿命(45,000次循环)和优异的低温性能(-20 oC下循环2000次的容量保留率为99.99%),克服了水系超级电容器电压窗口与循环寿命的冲突。因此,这种TMAOTf基复合水系电解质的设计不仅丰富了具有长循环寿命和高工作电压窗口水系超级电容器的类型,也证明了电解质杂化策略对构筑高性能储能器件的有效性,为碳中和目标的实现蓄势赋能。

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    30. 水性锌离子电池的无枝晶策略:结构、电解质和隔膜
    吴刚, 杨武海, 杨洋, 杨慧军
    电化学(中英文)    2024, 30 (12): 2415003-.   DOI: 10.61558/2993-074X.3487
    摘要10)   HTML16)    PDF(pc) (4073KB)(267)    收藏

    能源需求的持续增长和环境污染的加剧构成了亟待解决的主要挑战。开发和利用风能和太阳能等可再生、可持续的清洁能源至关重要。然而,这些间歇性能源的不稳定性使得对储能系统的需求日益迫切。水系锌离子电池(AZIBs)因其独特优势,如高能量密度、成本效益、环保性和安全性,受到广泛关注。然而,AZIBs面临着重大挑战,主要是锌枝晶的形成严重影响了电池的稳定性和寿命,导致电池失效。因此,减少锌枝晶的形成对于提高 AZIBs 的性能至关重要。本综述系统而全面地梳理了当前抑制锌枝晶形成的策略和进展。通过综合分析锌阳极、电解质、隔膜设计和改性以及其他新机制的最新发展,为研究人员提供一个透彻的理解,以指导未来的研究,推动水性锌离子电池技术的发展。

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