质子交换膜燃料电池(PEMFCs)阴极氧还原反应(ORR)动力学迟缓，需要消耗大量的贵金属催化剂，这限制了其商业化应用。目前原子级分散的M-N-C（M = Fe, Co, Mn等）催化剂受到人们青睐，有望替代铂催化剂。在过去的几十年里，M-N-C催化剂取得了很大的进步，具有优异的ORR活性，而且燃料电池初始性能有希望接近传统的Pt/C催化剂。然而，这些高活性的Fe-N-C催化剂在燃料电池实际工作条件下的稳定性比较差。在这篇综述中，我们总结了在高效氧还原M-N-C催化剂方面的最近进展，主要概述了我们在限域策略和自旋调控方面的贡献。此外，我们还总结了几种提高活性的有效方法。我们还总结了近期的关于揭示M-N-C催化剂的降解机制的认识，如金属浸出、碳腐蚀、质子化和微孔淹没都会造成催化剂降解。为了改善M-N-C催化剂的寿命，我们概括了文献中的缓解策略，包括控制催化剂中S1/S2位点、使用非铁基催化剂、增强金属氮键、改善碳载体的耐腐蚀性和使用质子缓冲液等。最后，我们提出了目前原子级分散的M-N-C催化剂存在的挑战和可能的解决方案。
质子交换膜燃料电池（PEMFC）是一种强耦合、复杂非线性、动态的、多输入多输出的能量转换装置，不容易达到或保持理想的工作状态。在动态的PEMFC的工作状态下，其输出的电流和电压是振动的、不稳定的，会对负载的使用和寿命造成很大的影响，严重时亦可损坏负载。该波动的电流或电压输出不仅直接决定着发电系统的成本，而且影响着有效的能量转换效率及电子原件和设备的寿命。基于此，本工作针对燃料电池动态特性及动态排水空间受限导致其电流不规则波动，进而影响输出电能品质和燃料电池系统及其他电子元件的寿命和维护成本等问题。开发了一种外延生长的方法制备排水空间可调控的抗溺水电极，通过调控载体的成核位点密度，形成一种具有不同排水空间的类超晶体结构微米级铂基催化剂。该催化剂制备的电极不仅表现出极佳的抗溺水性，在极低的电流振幅（25 mA·cm-2）下持续稳定的输出高品质电能，同时提高了铂的利用率，使其组成的MEA比功率密度达到11.69 W·mgPt-1，表现出极高的应用潜力。
由于巨大的潜在市场，乙烯的电化学氧化受到愈来愈多的关注。目前，主流的电化学氧化法仍以依赖于氧化还原媒介的介导氧化法为主，而这些媒介的使用在电解过程中产生大量的腐蚀性中间体，使其实际应用受到阻碍。直接电氧化法可有效规避此问题，但又受到低活性和低选择性的限制。在本工作中，我们针对目前最先进的钯催化直接氧化体系，在中性条件下开展了一系列电化学研究，以对该过程的机理获取更深入的认识。在氮气和乙烯氛围下，钯电极的循环伏安谱图有显著区别。我们发现电解过程中生成的Pd(II)物种在乙烯氛围下可绕过原本的电化学还原路径，通过一个化学步还原为Pd(0)，因此可能是乙烯氧化的活性位点。Pd(II)物种所对应的还原峰也因此可作为乙烯吸附的数量的指标。通过电化学脉冲序列的设计，我们在钯催化剂上识别了两种具有不同吸附强度的乙烯，其强、弱吸附模式所对应的电荷转移比例约为0.3:1。弱吸附的乙烯在钯电极表面表现出可逆的吸脱附行为，而具有强吸附模式的乙烯无法通过物理过程脱附，可能指向到乙烯深度氧化过程。这项工作为进一步设计高性能乙烯直接电氧化催化剂提供了设计思路和方向。
金属纳米材料在电催化应用中展示出良好的性能，但是它们依旧面临着稳定性差和调控策略有限的问题。引入第二组分是一种有效的策略，能够很好的改善其催化活性与稳定性。在这篇综述中，我们概述了结合金属纳米材料和瓜环（CB[n]）用于电催化应用。瓜环是一系列的具有刚性结构、高稳定性、与金属配位的官能团的大环，它们适合稳定金属纳米材料并对其进行调控。本文讨论按照瓜环的功能分类，包含瓜环作为保护剂、瓜环基的超分子自组装体以及瓜环作为前驱体制备氮掺杂多孔碳。多种金属纳米催化剂，包括金属纳米颗粒（Pt，Ir，Pd，Ru，Au）、金属单原子（Fe，Co，Ni）以及过渡金属碳化物（TMCs）成功与瓜环或瓜环衍生的碳材料复合，这些复合材料在许多电催化反应中展示出优异的性能和稳定性，反应包括了氧还原反应（ORR）、析氧反应（OER）、析氢反应（HER）、二氧化碳还原反应（CO2RR）、甲烷氧化反应（MOR）、乙醇氧化反应（EOR）。其中，一些金属-瓜环复合物可进一步作为双功能催化剂用于全水解和燃料电池中。瓜环基的纳米催化剂具有媲美商用催化剂的性能，其稳定性甚至可优于商用催化剂。实验分析以及密度泛函理论（DFT）计算均证明，该提升得益于瓜环和金属纳米晶之间的相互作用以及瓜环自身的稳定性。最后，我们讨论了瓜环基电催化剂的挑战与机遇。本综述提供了通过瓜环构筑具有优异性能的金属纳米材料，并期待该策略将有助于开发高效催化剂并用于更多的电化学应用中。
非质子锂-氧气电池具有高理论能量密度，在过去几年里受到了广泛关注。然而，动力学缓慢的氧还原反应（ORR）/氧析出反应（OER）和放电产物Li2O2导电性差导致锂-氧气电池过电位大，放电容量有限，循环寿命短。开发有效的锂-氧气电池正极催化剂可以调控放电与充电过程中Li2O2的形成和可逆分解，减小放电/充电极化。尽管提升ORR/OER动力学的正极催化剂已经取得了一系列重要进展，但是对正极在放电和充电中Li2O2生成和分解过程的理解依然是不足的。这篇综述聚焦于锂-氧气电池正极催化剂的最新进展，总结了催化剂与Li2O2生成/分解的作用关系，本文首先指出了锂-氧气电池正极面临的科学问题，包括动力学缓慢的ORR/OER过程和导电性差的反应产物Li2O2钝化电极，并提出了锂-氧气电池正极设计准则。通过对最近报道的正极催化剂进行分类讨论，明晰调控催化剂活性位点策略，理解在正极反应过程中不同催化剂的活性位点对反应中间产物的吸附状态，以及对Li2O2生成和分解的作用机制，评估了不同类型正极催化剂在锂-氧气电池的潜在应用。最后总结了锂-氧气电池正极催化剂依然存在的挑战，例如阐明正极催化剂活性位点与附着的Li2O2界面在充放电过程中的变化，并揭示了设计高效正极催化剂的决定因素，展望了通过光/磁协助、负极保护以及电解液设计等策略，进一步推动锂-氧气电池的应用。
耦合可再生电能的电解水制氢是一项极具前景的绿氢技术，该技术仍受限于阳极析氧反应（OER）动力学慢、过电位高等问题的限制。在阳极端采用热力学更容易的电氧化反应代替OER，可大幅降低电耗并且在阳极端获得增值产物，是电解制氢的一种新策略。甘油作为生物柴油生产的主要副产品且产能过剩，其电催化氧化（GOR）理论电位比OER低。基于此，本研究工作报道了一种耦合酸性析氢反应（HER）与碱性GOR的混合酸/碱双电解液的制氢电解器，其以泡沫镍（NF）支撑Co3O4纳米片（NS）电极（Co3O4·NSs/NF）为阳极，商用碳载铂修饰碳布电极为阴极。在阳极端，Co3O4·NSs/NF对GOR电催化表现出较低的过电位和转化为甲酸盐的高选择性。在该混合酸/碱双电解液电解槽中，仅仅需要额外施加0.55 V的外加电压，即可达到10 mA·cm-2的产氢电解电流密度，并可以在阳极将甘油高选择性地转化为甲酸盐，其中产氢的法拉第效率接近100%。本研究工作为电解制氢提供了一条节电、阳极增值转化的技术路线。
近年来，固体氧化物电解池（SOEC）作为一种高效的电化学能量转换装置，由于其大电流密度、高法拉第效率和高能量效率受到广泛的关注。阳极析氧反应（OER）是SOEC中重要的电极反应，涉及四电子转移过程，反应动力学缓慢，在电解过程中阳极极化电阻较大且能耗高。因此，设计高效稳定的阳极材料对提高SOEC性能及推动SOEC实际应用至关重要。近年来，高性能阳极研究取得了一系列进展。在本综述中，重点介绍了CO2和H2O电解的反应机理，总结了不同类型阳极材料的物理化学和电化学性能，讨论了各种有效的阳极优化策略。此外，还对SOEC的未来研究进行了展望。这对阳极材料的发展和SOEC的实际应用有一定的指导意义。
高活性和耐用性的甲醇氧化电催化剂对于直接甲醇燃料电池的商业可行性至关重要，然而，目前的甲醇氧化电催化剂与预期相去甚远，存在贵金属用量过多、活性平庸、衰减快等问题。在这里，我们报告了锚定在镍铁层状金属氢氧化物（NiFe-LDHs）表面Pt纳米颗粒复合材料，用于在碱性介质中稳定电催化甲醇氧化。基于Pt纳米颗粒的高固有甲醇氧化活性，与商业Pt/C催化剂相比，基底材料NiFe-LDHs在200,000 s循环测试后进一步增强了Pt的抗中毒能力和稳定性。NiFe-LDHs层板上单原子分散的Fe作为锚定位点将Pt纳米颗粒均匀分散在其表面，进一步充分利用了层状金属氢氧化物表面丰富的OH基团，促进邻近Pt位点上毒化中间体的氧化去除。这项工作突出了NiFe-LDH在提高甲醇氧化反应整体效率方面的特殊性，为其他甲醇氧化电催化的设计和应用提供了指导。
严重的多硫化物穿梭效应和转化缓慢等问题导致锂硫电池容量迅速衰减，其大规模应用受限。本文将金属有机框架材料（MOF）衍生碳(Ni,Co)/C用于锂硫电池隔膜改性，很好地解决了上述问题。钴镍双金属的协同作用分别实现了大量又快速的化学固硫和抑硫的可逆性，显著提高了锂硫电池的循环稳定性和倍率性能。在1 C的电流密度下，(Ni,Co)/C改性隔膜电池的容量在第1次循环时可以达到1035.6 mAh·g-1，在500次循环后容量仍保持662.2 mAh·g-1，容量保持率为63.9%。此外，本工作克服了二元金属基MOF制备难的问题，使用简单快速的室温液相合成法制备了柱状镍钴二元MOF，该法有望实现MOF的宏观制备。
锂硫电池是极具应用潜力的下一代高能量密度电池体系之一。然而，其充放电中间产物多硫化锂的“穿梭效应”不仅消耗大量电解液，还导致硫活性物质利用率低、循环寿命短，是锂硫电池产业化进程中的主要瓶颈之一。引入催化剂加速硫活性物质转化速率，减少多硫化锂在电解液中的累积浓度，是抑制穿梭效应的有效解决策略。高效的催化剂应具备丰富的催化活性位点，以确保高效吸附多硫化锂并加速其向不溶的充放电产物转化。本文制备出硫掺杂石墨烯表面原位负载的双金属硫化物NiCo2S4（NCS@SG）并将其作为催化剂应用于锂硫电池的中间层。相比于单金属硫化物（CoS），NiCo2S4催化剂具有多活性中心催化位点，可以更好地吸附多硫化锂并促进其向放电产物快速转化。应用上述中间层后，电池的充放电比容量、库仑效率和循环稳定性得到了明显提升。当硫的负载达到15.3 mg·cm-2时，经过50次循环后，具有NCS@SG中间层的电池获得了高达93.9%的容量保持率。上述结果表明，设计双金属基催化剂是优化锂硫电池催化剂活性和反应效率的重要方向。
固态锂硫电池具有高能量密度和高安全性的潜在优势，被认为是最有前景的下一代储能体系之一。虽然固态电解质的应用有效地抑制了传统锂硫电池存在的“穿梭效应”和自放电现象，固态锂硫电池仍面临着多相离子/电子输运、电极/电解质界面稳定性、化学-机械稳定性、电极结构稳定性和锂枝晶生长等关键问题亟待解决。针对以上问题，本综述对近年来固态电解质、硫基复合正极、锂金属及锂合金负极以及电极/电解质界面的研究进行了详细的论述。作为固态锂硫电池的重要组成部分，固态电解质近年来受到了研究者们的广泛关注。本文首先对在锂硫电池中得到广泛应用的聚合物基、氧化物基、硫化物基固态电解质的种类和性质进行了概述，并对其在固态锂硫电池中的最新应用进行了系统的总结。在此基础上，对以单质硫、硫化锂、金属硫化物为活性物质的复合硫正极、锂金属及锂合金负极的反应机理以及面临的挑战进行了归纳和比较，对其解决策略进行了总结和分析。此外，对制约固态锂硫电池性能的电极/电解质界面离子/电子输运以及界面相容性问题及其改性策略进行了系统的阐述。最后，对固态锂硫电池的未来发展进行了展望。
锂硫电池具有超高的理论能量密度（2567 Wh·kg-1），且其实际能量密度最高可达600 Wh·kg-1。然而，液态体系的Li-S电池和传统锂电池一样存在着安全隐患。用固态电解质取代电解液有望提高锂电池的安全性能，在近二十年受到了广泛的研究。对于固态锂硫电池来说，除了由于正极材料本身的不同带来的转化机制上的差别，固态电解质的物理化学性质也会显著影响其电化学行为。这篇综述分类讨论了已报道的不同固态锂硫电池体系在性能上的优缺点及其中主要的失效机制，对其能量密度低、循环稳定性差的原因及改善电池综合性能的策略进行了归纳分析，旨在从固态锂硫电池微观机制到全电池水平的工程化设计提供全面的理解，推动固态锂硫电池的进一步发展。
以ZIF-67为前驱体，采用异原子掺杂、高温热处理等方法制备了含有多种过渡金属、非金属粒子的多孔碳材料作为锌-空气电池催化剂。通过SEM、XRD、XPS和电化学方法对催化剂进行物理化学表征和催化性能测试，最后组装成全电池进行充放电性能实验。结果表明，制得的FeNi-CoP/NC的ORR半波电位达到了0.83 V，高于商用的Pt/C催化剂；OER电流密度在10 mA·cm-2时过电位为290 mV并可平稳地保持12 h，显示了良好的催化活性与稳定性。全电池性能测试显示其峰值功率密度较高为150 mW·cm-2，在3 mA·cm-2电流密度下保持了0.6 V的较窄电势间隙。
随着电动汽车的高速发展，对锂离子电池的能量密度、循环性能和成本提出了更高的要求，目前已有的高镍材料LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)能量密度可以达到760 Wh·kg-1，已成为锂离子正极材料发展的重要方向。超高镍三元正极材料（ LiNixCoyMn1-x-yO2，x ≥ 0.90）具有超过210 mAh·g-1比容量，因而可实现更高的能量密度，但目前关于超高镍材料的研究工作仍然比较少。超高镍正极材料的研究极具实用意义，因此，本文选择LiNi0.96Co0.02Mn0.02O2（NCM96）这一超高镍材料进行研究。为了提升超高镍三元正极材料NCM96的电化学性能，本工作采用了氧化钨和磷钨酸来对其进行包覆改性，并系统研究了材料改性前后的结构、形貌及电化学性能。其中，氧化钨包覆能有效提升三元材料的电化学性能，但目前尚未有利用氧化钨对超高镍正极材料进行包覆改性的报道。此外，磷钨酸是一种可以同时实现氧化钨和磷酸盐双重包覆的物质，双重包覆有望实现比单一元素包覆更优的电化学性能。本工作通过NCM96前驱体与磷钨酸和氧化钨液相共混，烘干后混锂烧结实现氧化钨和磷钨酸包覆。研究结果表明，两种表面改性方法对超高镍三元正极材料首圈放电比容量影响都较小，且能有效改善材料的长期循环性能。对比两种改性材料的高温电化学性能，发现经磷钨酸包覆改性后的材料其高温循环性能优于氧化钨包覆改性，说明磷钨酸的P/W双元素改性优于WO3的W单元素改性。
本文系统地总结了近年来钠离子电池中硬碳负极材料的研究进展以及相应储钠机理的发展历程，并从结构设计和电解液调控两方面综述了硬碳材料性能的提升策略。简述了前驱体的选择、碳化温度、预处理、造孔剂、杂原子掺杂、材料复合、电解液调控以及预钠化等策略对硬碳负极材料储钠性能的影响。本文为高性能低成本硬碳材料的设计合成和电解液匹配提供了新的见解，并展望了未来硬碳负极材料进一步研发的方向。
电化学沉积和电化学腐蚀的核心问题是不同电压/电荷作用下的电极/电解质界面行为，其控制量是溶解/沉积反应路径的势垒，但是势垒的测量和计算难度比较大。本文采用密度泛函和连续介质耦合方法研究了不同加载电荷面密度下平整表面和含阶梯表面的Cu（111）面薄板电极直接和间接溶解/沉积两种路径的能量形态。结果发现，不同加载电荷面密度下溶质Cu原子在Cu（111）面的表面扩散和溶解过程中初末态能量分别和最高过渡态能量存在简单的线性关系，符合经典的Brønsted-Evans-Polanyi关系。在直接/间接溶解和沉积过程中，势垒和加载的电荷面密度呈线性或二次函数关系。通过这些表达式可以直接从稳态能量计算溶解/沉积和表面扩散的势垒，也可以直接计算不同加载电荷面密度下的势垒，极大的降低实验和计算工作量。通过拟合公式计算出不同临界加载电荷面密度时的势垒大小可以得出：对于溶解过程中，随着加载电荷面密度逐渐增大至0.135 |e|/Å2，阶梯处原子首先以直接溶解的方式进入到电解质溶液中；对于沉积过程，随着加载电荷面密度降低至0.105 |e|/Å2，电沉积首先发生在平整表面，并可越过较低的表面扩散势垒移动至台阶处，表面扩散是速率控制步骤。当加载电荷面密度进一步减小为0.086 |e|/Å2，此时的沉积方式以直接沉积到阶梯位置为主。
碘因来源丰富和具有较快的氧化还原反应动力学使其作为电池的正极材料而倍受青睐，然而，由于碘单质在电解液中的高溶解性而带来的穿梭效应，使得电池的性能下降。本文在水系锌离子电解液中添加聚乙二醇(PEG400)和碘化钾，PEG400能与碘发生络合，抑制了单质碘和碘离子生成碘三离子（I3-）的反应，进而避免了碘的溶解；最后，该电解液搭配双层碳布集流体、锌片及双层隔膜组装成电池，在1 mA·cm-2电流密度下，首圈容量可达1.62 mAh·cm-2，参与氧化还原反应碘占该电池电解液中碘质量的47.52%，库仑效率为93%左右；而在7 mA·cm-2高电流密度下，库仑效率可达98%左右，循环1200圈后，循环保持率为58.33%。
发展绿色可持续的水电解制氢技术有利于实现“碳中和”战略目标，而开发高效稳定的析氧反应催化剂对水电解技术至关重要。本研究以NiFeV固态金属醇盐为前驱体，采用醇盐自模板法制备碳封装NiFeV基催化剂。研究结果表明，NiFeV基催化剂呈现出均匀的球状结构，用于电解水析氧反应电催化剂时仅需381 mV的过电位即可获得20 mA·cm-2的电流密度。NiFeV基催化剂良好的催化活性和稳定性主要得益于均匀的球状结构，V对电子结构的优化调控以及封装碳层对金属颗粒的保护作用。此工作通过V掺杂和碳封装的策略，为提升析氧催化剂的电催化性能提供了有利借鉴。
采用水热-固相两步合成法合成了碳限域Li3VO4纳米材料 (Li3VO4/C)，并与相同的方法合成的非限域Li3VO4(N)纳米材料和固相法合成的Li3VO4(B)材料进行了对比。通过XRD，Raman，TEM，BET等表征方法，研究了所合成材料的组成、结构、形貌及比表面积，发现碳限域Li3VO4具有更小的晶粒大小，限域层的厚度为2-4 nm，且限域后提高了Li3VO4的比表面积和孔体积。用作锂离子电池负极材料时Li3VO4/C具有比Li3VO4(N)和Li3VO4(B)更高的储锂容量，更好的倍率性能和更稳定的循环性能。经分析认为，在Li3VO4/C材料中碳限域层减小了其在充放电过程中的欧姆极化，增大了材料的比表面积，因而提高了电解液的渗透效率和与活性材料的接触面积，缩短了锂离子的扩散路径，故提高了电化学性能。
锂金属和固态电解质在能量密度和安全性能上有巨大的提升潜力，被视为全固态电池的重要组成部分。具有高锂离子电导率（约10-3 S·cm-1）和高剪切模量（55 GPa）的无机石榴石型固态电解质被认为是理想的固态电解质之一，然而锂枝晶生长的问题依旧难以解决。在本文中，通过在石榴石表面蒸镀一层LiF-Sn复合修饰层，增加石榴石与锂金属的界面浸润性的同时构建了离子快速传输通道，阻挡了电子向石榴石体相的注入，有效地抑制了锂枝晶的生长。界面修饰层的存在使得界面阻抗由969 Ω·cm2降低至3.5 Ω·cm2，对称电池的临界电流密度提升至1.3 mA·cm-2，对称电池在0.4 mA·cm-2的电流密度下稳定循环200 h。
电化学还原硝酸盐过程关键在于该废水处理过程中参数的有效控制。基于硝态氮电化学还原的测试数据和各参数间的相关性，得出与出水效果密切相关的四因素，即反应时间、初始浓度、初始pH和电流密度，采用BP神经网络算法建立了电化学法还原硝态氮的预测模型，并验证了模型的准确性。结果表明，4-7-1型BP神经网络网络构型最优，模型预测的去除效果与实测值相吻合，R2为0.9095。利用BP神经网络模型对参数调控，可以优化电化学处理过程：对电流密度进行阶段性调控，在相同处理量下可降低15%的能耗；在水质波动情况下进行电流密度控制，在相同处理时间内可保证出水达标。该研究结果可以为智能控制电化学去除硝态氮的过程提供参考。
电极的性能是实现水系醌基氧化还原液流电池（AQRFBs）高能量效率的关键。本文采用尿素水热反应对石墨毡（GF）进行改性，同时研究了水热反应时间对氮掺杂石墨毡表面官能团和结构的影响。利用扫描电子显微镜（SEM）、比表面积及孔隙度分析仪（BET）、拉曼光谱（Raman）和X射线光电子能谱（XPS）对改性电极的表面形貌、比表面积、碳缺陷、元素含量和表面官能团进行了表征。然后，通过循环伏安法、电化学阻抗谱和单电池循环对改性电极的电化学性能进行了研究。结果表明，氮掺杂提高了石墨毡的比表面积、亲水性和电导率。氮掺杂石墨毡（NGFs）具有优异的电化学催化活性和较低的电荷转移电阻。与GF相比，在100 mA·cm-2时，电池负极使用NGF-6电极后，醌基氧化还原液流电池的能量效率提高了8.0%。
固体氧化物电解池是一种新型能源转换技术，能实现间歇式能源到氢能的高效转化，为能源的有效利用提供了新途径。本文针对固体氧化物电解池金属镍基阴极支撑体在电解过程中的局部氧化以及由此引发的电池结构稳定性问题，提出了一种多孔氧化钇稳定的二氧化锆（YSZ）支撑型管式固体氧化物电解池，其构型为多孔YSZ支撑体/Ni-YSZ燃料极电流收集层/Ni-YSZ燃料极电化学催化层/YSZ/Ce0.8Sm0.2O1.9双层电解质层以及La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ空气电极，研究了造孔剂（聚甲基丙烯酸甲酯，PMMA）的含量对多孔YSZ支撑体的孔隙率、孔径分布和支撑体机械强度的影响，考察了电解池在H2O-H2气氛中的电化学电解性能。研究结果表明，当PMMA含量为25wt.%时，电解池具有最优的综合力学性能和电解催化活性，在750 °C的工作温度下，电解池的产氢气速率为3 mL·min-1·cm-2，电解池在10次升降温热循环过程中电解性能衰减为~5%，表现出优良的电解稳定性。本研究结果验证了多孔YSZ支撑型管式电解池的应用可行性。
锂电池体系中负极表面固态电解质界面相（SEI）对锂电池性能起到至关重要的作用。然而，SEI结构和化学组成复杂，其形成机理至今仍未完全阐明，阻碍了锂电池的发展和应用。本文从方法学角度出发，采用表面增强拉曼光谱（SERS）“借力”策略，通过优化银纳米粒子的结构并借助其外来表面局域等离激元共振作用，开展以EC-DMC为溶剂的碳酸酯类电解液体系中SEI成膜过程的原位研究。为了确保可靠的原位SERS测试，我们设计了一种三电极体系气密拉曼电池。我们利用原位SERS方法，在纳米银电极上获得了SEI成膜过程的组成和结构信息。研究表明，SEI随电位变化呈现出双层结构，其中内层由薄且致密的无机组分构成，外层由疏松的有机组分构成。同时，研究发现LEMC是EC还原的主要成分，而不是LEDC，且金属锂参与的化学反应在形成稳定SEI中的起到关键作用。此外，锂发生沉积后，由于锂与银的合金效应导致其介电常数发生变化，从而削无法进一步增强SEI的拉曼信号。本文为深入理解负极表面SEI的形成及演变过程提供依据，并为今后开展锂电池体系相关界面过程的原位研究提供借鉴。
