电化学（中英文）

第28卷第1期封面和目次

2022, 28(1): 0-0.

摘要 ( 363 )

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相关文章 | 计量指标

磷化物助力铂基催化剂甲醇电氧化的研究进展

李萌, 冯立纲

2022, 28(1): 2106211. doi:10.13208/j.electrochem.210621

摘要 ( 1167 )

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过渡金属磷化物(TMP)作为一种理想的甲醇电氧化助催化剂,因其具有多功能活性位点、结构和组成可调、独特的物理化学性质和高效的多组分协同效应等优势而受到越来越多的关注。本文综述了过渡金属磷化物促进甲醇电氧化的研究进展,包括催化剂的制备及其催化甲醇电氧化的性能评估。首先,介绍了TMP对催化甲醇氧化反应的促进作用,然后在正文中讨论了基于不同金属中心的TMP催化剂体系的制备与性能研究。从电子效应和基于双功能催化机制的亲氧性来看,TMPs对催化甲醇氧化有明显的促进作用。最后,我们讨论了在催化剂理性设计及其催化机理探索和燃料电池装置应用中应注意的问题和挑战,希望对新型催化剂体系的设计和制备有一定的指导意义。

质子交换膜燃料电池铂基催化剂研究进展

黄龙, 徐海超, 荆碧, 李秋霞, 易伟, 孙世刚

2022, 28(1): 2108061. doi:10.13208/j.electrochem.210806

摘要 ( 2514 )

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燃料电池是一种将化学能直接转化为电能的能量转换装置,具有能量密度高、利用率高、清洁安静等优点。在不同类型的燃料电池中,质子交换膜燃料电池（PEMFC）不仅能量密度高,而且具有在近常温条件下工作的特点,因此受到广泛关注。目前,商业化PEMFC仍采用铂基纳米材料作为催化剂,其中缺乏低成本、高效的阴极催化剂是限制PEMFC性能提升和成本降低的关键因素之一。本文综述PEMFC催化剂的结构可控制备及其对阴极氧还原反应和膜电极性能的影响,阐述调控催化剂结构提高PEMFC性能的方法,特别是提高贵金属催化剂的利用率,降低膜电极中贵金属用量的研究进展。

一种用于电还原CO₂生成甲酸的高性能连续流动式MEA反应器

刘佩璇, 彭芦苇, 何瑞楠, 李露露, 乔锦丽

2022, 28(1): 2104231. doi:10.13208/j.electrochem.210423

摘要 ( 1561 )

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电化学二氧化碳还原反应（CO₂RR）是一种利用间歇性可再生电力缓解环境问题,并且生产液体燃料和工业化学品的有前途的方法。然而,传统的H型反应器由于在电解液中较低的CO₂溶解度以及两电极之间较大的极距而导致高欧姆电阻,严重限制了CO₂RR的电化学性能,不利于CO₂RR在工业应用的发展。在本文中,我们设计了一种基于0.5 mol·L^-1 KHCO₃的自生长Cu/Sn双金属电催化剂的高性能连续流膜电极组件（MEA）反应器,用于将CO₂转化为甲酸。与H型反应器相比,流动式MEA反应器不仅显示出优异的电流密度（-1.11 V_RHE时电流密度为66.41 mA·cm^-2）,而且还保持了较高的甲酸法拉第效率（89.56%）,并且能够稳定工作至少20 h。本文还设计了一套新型CO₂RR系统,可以有效地分离气态/液态产物。出乎意料的是,在-0.91 V_RHE且电池电压为3.17 V时,甲酸的生产率为163 μmol·h^-1·cm^-2。本文为克服电化学CO₂RR的传质限制以及分离液体和气体产物提供了一条新途径。

电解耦合臭氧化体系处理酸性废水的氧化效能

胡泽友, 项丰云, 毛佶强, 丁亚磊, 童少平

2022, 28(1): 2104191. doi:10.13208/j.electrochem.210419

摘要 ( 759 )

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建立能有效处理酸性废水的臭氧类高级氧化技术（AOPs-O₃）是一个有待解决的难点。已有报道表明,臭氧氧化与电解结合（电解臭氧化,E-O₃）可以有效降解中性溶液中的污染物。本文研究了E-O₃在酸性溶液中降解乙酸（HAc,臭氧惰性物）的效率,发现E-O₃在pH小于3时仍具有较高的氧化效率,如在pH为1.0时处理100 mg·L^-1 乙酸溶液2小时后E-O₃的效率达到52.2%,而相同条件下电解和臭氧氧化的效率分别只有2.2%和3.5%。尽管酸度增加会降低E-O₃的氧化效率,但在pH等于0时其仍有相对较高的氧化效率。芳族化合物苯乙酮在pH等于1.0条件下也能被E-O₃有效地降解并矿化。机理解析表明,溶解臭氧或氧气可以从阴极获得电子,从而产生高活性的氧化物种,如羟基自由基。在预处理了一种实际酸性废水中E-O₃也具有较好的效率。本研究为酸性废水的有效（预）处理提供了一种新方法。

富锂锰基层状正极材料的合成及其首周过充下的结构演化

骆晨旭, 师晨光, 余志远, 黄令, 孙世刚

2022, 28(1): 2006131. doi:10.13208/j.electrochem.200613

摘要 ( 1740 )

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富锂锰基层状正极材料由于具有较低的成本和超过250 mAh·g^-1的放电比容量,成为很有前景的正极材料之一,但是其本身存在的首周库仑效率低和电压衰减等问题限制了产业化进程。高充电电压会导致富锂材料结构不稳定从而增加电池的安全隐患,因此在较高的充电电压下,材料的首周充放电结构演化有待进一步研究。本文首先通过碳酸盐共沉淀法合成前驱体,经过混锂后煅烧制备富锂锰基层状正极材料（Li_1.13Ni_0.18Co_0.09Mn_0.56O₂）,并研究不同充电截止电压对其首周库仑效率和循环性能的影响。研究表明,高充电电压会带来容量增加,但其首周库仑效率将大幅降低。循环伏安表征发现,充电截止电压为5.0 V时,部分体相的晶格氧会发生可逆的氧化反应,这将有利于容量的提升。TEM、XRD和SEM表征结果显示,在首周充电后电极材料不仅发生了深入到体相的结构变化,同时出现了大片的层错和尖晶石相MnO_x和NiO_x等不可逆相变,还会与电解液发生反应,材料结构无法保持稳定。结合Mapping和XPS表征结果显示,充电电压较高时会有更多的体相晶格氧参与氧化还原反应,这将使更多具有强氧化性的过氧和超氧离子与电解液发生副反应,并伴随过渡金属的溶出,加速材料的结构坍塌,最终不利于电池的长循环性能。

3.9 V电化学稳定窗口的乙酸盐电解液用于低成本高性能的水系钠离子电池

兰道云, 屈小峰, 唐宇婷, 刘丽英, 刘军

2022, 28(1): 2102231. doi:10.13208/j.electrochem.210223

摘要 ( 1623 )

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水系钠离子电池因其低成本和高安全性有望在大规模储能领域得到广泛应用,但稀水溶液的电化学稳定窗口窄（1.23 V）,限制了钠离子电池的能量密度。“water-in-salt”盐包水策略可有效扩宽水的电化学稳定窗口。本文中通过使用高浓度的乙酸铵（CH₃COONH₄,25 mol·L^-1）与乙酸钠（CH₃COONa,5 mol·L^-1）,将水的电化学稳定窗口扩宽至3.9 V。该高浓度水溶液与MnO₂/CNTs正极和NaTi₂(PO₄)₃/C负极组装的全电池平均工作电压为1.3 V,容量可以达到74.1 mAh·g^-1。

一种基于电沉积3D花状CoS在自支撑石墨烯胶带电极上的非酶葡萄糖传感器的研究与应用

李江, 李作鹏, 白云峰, 罗宿星, 郭永, 鲍雅妍, 李容, 刘海燕, 冯锋

2022, 28(1): 2104211. doi:10.13208/j.electrochem.210421

摘要 ( 775 )

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本文将3D纳米结构花状CoS电沉积在石墨烯胶带电极（GTE）上,制备了一种对葡萄糖响应良好的电化学传感器。结构分析显示电沉积的CoS均匀地分散在了电极上。实验结果表明,制备的花状CoS/GTE葡萄糖传感器在0.025 ~ 1.0 mmol·L^-1显示出良好的线性关系,灵敏度为323.3 μA·(mmol·L ^-1)^-1·cm^-2,检出限为8.5 μmol·L ^-1 (S/N = 3),而且制备的传感器能够应用于血清葡萄糖的检测。这表明本文制备的传感器具有一定的应用潜力。

《电化学》期刊第六届编委会第一次会议顺利召开

2022, 28(1): 1.

摘要 ( 368 )

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