电化学（中英文）

第27卷第6期封面和目次

2021, 27(6): 0-0.

摘要 ( 230 )

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PEMFC阴极催化层结构分析

王睿卿, 隋升

2021, 27(6): 595-604. doi:10.13208/j.electrochem.201208

摘要 ( 1093 )

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采用CCS法（catalyst coated substrate）构建铂纳米颗粒（Pt-NPs）和铂纳米线（Pt-NWs）双层催化层结构,分析其对单电池电化学性能的影响。对于富铂/贫铂双层铂纳米颗粒结构,靠近质子交换膜侧的富铂层中致密的铂颗粒结构能促进ORR速率,而靠近气体扩散层一侧的具有更高的孔隙率和平均孔尺寸的贫铂层,有利于反应气体的传输和扩散,当贫富铂层铂载量比为1:2时,单电池测试表现出最优性能,在0.6 V时的电流密度达到了1.05 A·cm^-2,峰值功率密度为0.69 W·cm^-2,较常规单层催化层结构提升了21%。在以Pt-NPs作为基底层时生长Pt-NWs时,得到了梯度分布的双层结构。铂颗粒的存在促进了铂前驱体的还原,并为新形成的铂原子提供了沉积位置。在Pt-NPs基底上生长的Pt-NWs具有更均匀的分布以及更致密的绒毛结构,并且自然形成了一种梯度分布。优化后的Pt-NWs催化层在0.6 V时的电流密度提高了21%。含有双层催化层结构的膜电极具有更高的催化剂利用率,对阴极催化层结构的优化和制备提供了新思路。

硫酸盐功能电解液增强水系钠离子电池NaTi₂(PO₄)₃/C负极材料电化学性能的研究

李姝谨, 曹志康, 王文凯, 张晓菡, 向兴德

2021, 27(6): 605-613. doi:10.13208/j.electrochem.210125

摘要 ( 1069 )

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水系钠离子电池具有钠资源丰富、成本低廉、安全可靠、维护简单等特点,在可再生能源规模储存领域具有重要应用前景。NASICON型NaTi₂(PO₄)₃具有可逆容量高、工作电位低、离子传输快等优点,是目前最受关注的水系钠离子电池负极材料。但是,该材料在传统的水系电解液中结构不稳定,循环性能不足。本论文通过调控Na₂SO₄浓度和引入MgSO₄添加剂,构建了一种新型硫酸盐功能电解液(2 mol·L^-1 Na₂SO₄ + 0.3 mol·L^-1 MgSO₄)。该电解液能够显著增强NaTi₂(PO₄)₃/C材料在充放电循环过程中的结构稳定性,从而提高其电化学可逆性和稳定性。电化学测试表明,NaTi₂(PO₄)₃/C基于该电解液在100 mA·g^-1条件下的可逆容量为93.4 mAh·g^-1,循环100次后容量保持率高达96.5%;基于该电解液构建的Na₂Ni[Fe(CN)₆]|NaTi₂(PO₄)₃/C电池可以稳定循环500次以上。本论文结合XRD、XPS等技术讨论分析了该电解液的功能作用机制,其研究结果为设计低成本高性能水系钠离子电池提供了新思路和实验基础。

氮硫共掺杂多孔碳材料的制备及其在锂硫电池中的应用

赵桂香, Wail Hafiz Zaki Ahmed, 朱福良

2021, 27(6): 614-623. doi:10.13208/j.electrochem.201210

摘要 ( 1321 )

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锂硫电池因其较高的理论容量和对环境友好等优势被视为极具发展潜力的储能装置,但是多硫化物的穿梭效应极大地限制了锂硫电池的实际应用。本文以葡萄糖为碳源,离子液体为氮源和硫源,KCl和ZnCl₂为模板剂,KOH为活化剂,通过热解工艺合成了氮硫共掺杂多孔碳（NSPC）。XPS和极性吸附实验表明N、S杂原子成功引入并且提高了碳材料对多硫化物的吸附能力,有效缓解多硫化物的穿梭效应,而较高的比表面积（1290.67 m²·g^-1）有助于提高硫负载量。负载70.1wt.%的硫后（S@NSPC）作为锂硫电池的正极材料表现出了良好的电化学性能。在167.5 mA·g^-1的电流密度下S@NSPC的首次放电容量为1229.2 mAh·g^-1,远高于S@PC的861.6 mAh·g^-1,且S@NSPC循环500圈后容量为328.1 mAh·g^-1。当电流密度从3350 mA·g^-1恢复至167.5 mA·g^-1时,可逆容量达到首圈放电比容量的80%,几乎恢复至其初始值。

铝合金表面改性对有机涂层附着力的影响及腐蚀防护性能研究

况先银, 金少强, 曹艳辉, 张艳梅, 董士刚, 朱龙晖, 林理文, 林昌健

2021, 27(6): 624-636. doi:10.13208/j.electrochem.210127

摘要 ( 948 )

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利用电化学阻抗（EIS）、扫描微参比技术（SRET）、接触角、粗糙度、附着力、盐雾等测试方法,研究了铝合金阳极氧化与贻贝黏附蛋白（MAP）/CeO₂/硅烷γ-APS（MCA）表面复合修饰的腐蚀防护性能以及对改性聚氨酯涂层附着力和耐蚀性的影响。结果表明,MCA复合膜可抑制铝合金的腐蚀,并具有一定的自修复功能;阳极氧化和MCA表面复合修饰可为铝合金提供有效的早期腐蚀防护作用,且能提高铝合金表面粗糙度和润湿性,显著提升改性聚氨酯涂层在铝合金表面的附着力和耐蚀性,因而结合改性聚氨酯涂层和表面复合修饰可实现对铝合金长期有效的腐蚀防护。

纳米多孔阳极氧化铁膜的形成及其形貌演变

曹锦伟, 高楠, 高朝卿, 王晨, 尚胜艳, 王云鹏, 马海涛

2021, 27(6): 637-645. doi:10.13208/j.electrochem.201102

摘要 ( 635 )

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阳极氧化法制备具有纳米多孔结构的阳极氧化铁膜因其潜在的应用价值而倍受关注。然而,在阳极氧化过程中多孔结构的形成机制至今尚不清楚。本文结合电流密度-电位响应（I-V曲线）及法拉第定律的推导,分析了形成纳米多孔阳极氧化铁膜的过程中阳极电流的组成。结果表明,离子电流（导致离子迁移形成氧化物）和电子电流（导致析出氧气）共同组成阳极电流,并且纳米多孔阳极氧化铁膜的形成与两种电流的占比相关。分段式氧化物之间的空腔以及在阳极氧化初期纳米孔道上覆盖的致密膜,表明氧气泡可能是从氧化膜内部析出。此时,阳离子和阴离子绕过作为模具的氧气泡实现传质,最终导致纳米多孔结构的形成。此外,在阳极氧化铁膜形貌演变过程中,氧气泡不断向外溢出会使表面氧化物被冲破,导致表面孔径不断增大。

多孔电极电池的循环伏安法模拟

蔡雪凡, 孙升

2021, 27(6): 646-657. doi:10.13208/j.electrochem.210210

摘要 ( 1336 )

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锂离子电池的全电池建模模拟对现代新能源领域的发展至关重要。伪二维（P2D）电化学模型是最常使用的全电池模拟模型,但一直被用于输入为电流,输出为电压的模拟中。本文基于P2D模型,通过对内电位、电极电位以及电池端电压的详细讨论,首次采用电压边界条件,利用COMSOL仿真软件完成了实验中常用的两电极体系和三电极体系的循环伏安法建模和模拟。并对比分析了两/三电极体系中扫描速率、颗粒半径、电极锂扩散速率以及最大嵌锂浓度这四个参数对循环伏安曲线形状的影响。结果表明,循环伏安测试时扫描速率越大,循环伏安曲线的峰值电流越大;固相锂扩散速率越大、电活性颗粒半径越小、最大嵌锂浓度越大,峰值电流越大。在相同的测试条件下,三电极体系比两电极体系的循环伏安图对称性更好,电流响应更大,并且颗粒半径、锂扩散速率及最大嵌锂浓度这三个参数对峰值电流的影响也更为明显。

移动阴极式掩膜电解加工微沟槽阵列均匀性研究

杜立群, 温义奎, 关发龙, 翟科, 叶作彦, 王超

2021, 27(6): 658-670. doi:10.13208/j.electrochem.201224

摘要 ( 628 )

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掩膜电解加工是一种高效率、大规模加工微结构的特种加工方法。然而,由于电流分布的边缘效应,在微结构的掩膜电解加工过程中往往存在着严重的加工尺寸不一致问题。针对这一问题,本文提出了一种移动阴极式掩膜电解加工方法。首先,利用COMSOL有限元分析软件对微沟槽阵列掩膜电解加工过程中的电流分布和阳极轮廓形状进行了数值仿真。仿真结果表明,相对于常规阴极结构的掩膜电解加工,采用移动阴极结构的掩膜电解加工方法能够获得尺寸更加均匀的微沟槽阵列结构。其次,在数值仿真的基础上,开展了掩膜电解加工实验研究。实验结果表明,移动阴极式掩膜电解加工方法能够有效地改善微沟槽阵列加工的尺寸均匀性。相对于常规阴极结构的掩膜电解加工过程,移动阴极式掩膜电解加工微沟槽阵列的均匀性提高了68.3%,并且随着阴阳极间距的增大,微沟槽深度不均匀度呈现出先减小后增大的趋势。随着阴极宽度的增大,微沟槽深度不均匀度逐渐增大;随着阴极移动速度的增大,微沟槽深度不均匀度逐渐减小,仿真与实验结果趋势一致。

氮掺杂碳原位锚定铜纳米颗粒用于高效氧还原反应催化剂

袁会芳, 张越, 翟兴吾, 胡立兵, 葛桂贤, 王刚, 于锋, 代斌

2021, 27(6): 671-680. doi:10.13208/j.electrochem.200724

摘要 ( 763 )

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与贵金属铂基电化学氧还原反应（ORR）催化剂相比,廉价的非贵金属催化剂引起了广泛的关注。本文以壳聚糖作为一种富含氮和碳元素的生物质资源,利用碳浴法成功制备了氮掺杂碳原位负载铜纳米颗粒（Cu/N-C）催化剂。纯壳聚糖碳化得到的样品N-C的比表面积为67.5 m²·g^-1、平均孔径0.14 nm、平均孔体积8.00 m²·g^-1,与之相比,Cu/N-C比表面积可达607.3 m²·g^-1、平均孔径为2.5 nm、平均孔体积为0.40 cm³·g^-1。通过密度泛函理论（DFT）进行计算表明,Cu(111)/N-C的自由能值低于N-C,更有利于氧还原催化进行。在0.1 mol·L^-1 KOH的介质中,Cu/N-C不仅表现出优异的起始和半波电势（分别为0.96 V和0.84 V）,而且还表现出了优异的抗甲醇性能和稳定性,并且Cu元素掺杂量达到1.67wt.%。

基于Zr-MOFs光电化学传感用于同型半胱氨酸的检测

董文霞, 温广明, 刘斌, 李忠平

2021, 27(6): 681-688. doi:10.13208/j.electrochem.210126

摘要 ( 718 )

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以4-羧基苯基卟啉（TCPP）作为配体,金属锆（Zr）作为配位金属,通过水热法合成Zr-MOFs。以Zr-MOFs材料作为光电活性材料构建了阴极光电化学传感器用于检测同型半胱氨酸（Hcy）。当λ > 420 nm的氙灯光源照射Zr-MOFs时,处于价带（VB）上的电子（e^-）跃迁至导带（CB）,并在价带上产生空穴（h⁺）,从而产生光电流。同型半胱氨酸的加入会阻碍电子的传递,从而造成阴极光电流降低。当目标物浓度为10 ~ 100 nmol·L^-1和100 ~ 1000 nmol·L^-1时,光电流信号变化值与目标物浓度呈线性关系,且检出限为2.17 nmol·L^-1,制备的传感器具有良好的稳定性和选择性。

热处理时间对锂电池正极材料Cr₈O₂₁的影响

滕久康, 王庆杰, 张亮, 张红梅, 陈晓涛, 张鹏, 赵金保

2021, 27(6): 689-697. doi:10.13208/j.electrochem.210121

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本文以CrO₃为原料,采用高温固相法制备锂电池用正极材料Cr₈O₂₁,系统研究了热处理时间对Cr₈O₂₁结构、电化学性能的影响。采用TGA、XRD、SEM、EDS、ICP、EIS和恒流放电技术对制备的铬氧化物的物相及电化学性能进行研究。结果表明,延长热处理时间有利于提升材料的电化学性能。且不同的热处理时间对材料的电化学性能有重要影响。热处理时间为48 h得到的材料性能优异,在恒放电电流0.05 mA下,材料克比容量达到383.26 mAh·g^-1,克比能量达到1153.83 mWh·g^-1,平均放电电压3.01 V。

乙二醇基冷却液污染对质子交换膜燃料电池电堆的影响及恢复措施

朱从懿, 李笑晖, 甘全全

2021, 27(6): 698-704. doi:10.13208/j.electrochem.210106

摘要 ( 630 )

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冷却液作为燃料电池冷却系统的热传导介质,对于燃料电池电堆的热管理非常重要。在实际应用中经常会发生冷却液泄漏进入电堆内部的情况。本文通过模拟燃料电池发动机正常工作过程中冷却液泄漏的不同情况,研究了乙二醇基冷却液泄漏污染对燃料电池电堆的性能影响。针对阴极侧乙二醇基冷却液污染后难以恢复的问题,本文提出了一种冷却液污染的恢复策略。整个污染恢复策略分为污染物氧化和污染物冲洗两个阶段,通过对比冷却液污染前和污染恢复后的性能,证实了这种冷却液污染恢复策略的有效性。

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2021, 27(6): 705-706.

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作者索引

2021, 27(6): 714-717.

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征稿简则

2021, 27(6): 718-720.

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