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当期目录

    2016年 第22卷 第2期    刊出日期:2016-04-28
    燃料电池电化学催化与催化剂近期研究专辑(重庆大学 魏子栋教授主编)
    《燃料电池电化学催化与催化剂》专辑序言 ——新能源产业的关键技术:燃料电池
    魏子栋
    2016, 22(2):  99-100.  doi:10.13208/j.electrochem.151140
    摘要 ( 817 )   PDF (159KB) ( 926 )  
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    随着世界石油储量的快速消耗以及由此带来的环境污染问题,世界各国都在积极寻找清洁无污染的可再生替代能源。以氢气的生产、储存、运输及利用为基础的“氢能经济”,对于摆脱人类对化石能源的依赖,实现可持续发展具有重要的意义。燃料电池作为将氢能直接转化为电能的洁净发电装置,是替代现有燃油发动机的最佳选择,不仅可以为现代交通工具提供理想的动力源,而且在移动通讯、潜艇、航空飞行器等方面也具有广阔的应用前景。

    包覆型非贵金属氧还原催化剂的研究进展
    肖梅玲,祝建兵,刘长鹏,葛君杰,邢 巍
    2016, 22(2):  101-112.  doi:10.13208/j.electrochem.151152
    摘要 ( 811 )   PDF (8885KB) ( 1153 )  
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    燃料电池中广泛使用的铂基催化剂价格昂贵、储量低、容易失活,因此亟待开发廉价、高效非铂催化剂. 过渡金属(Fe、Co、Ni等)/杂原子共掺杂催化剂、杂原子掺杂(N、P、S、F等)碳材料以及碳材料包覆过渡金属复合物是目前发现的几类性能优异的非贵金属氧还原催化剂. 其中碳材料包覆过渡金属催化剂作为一类新型的高性能催化剂,对其研究还有待深入. 本文主要阐述了国内外在包覆型非贵金属氧还原催化剂方面的研究进展,从合成,性能,机理等方面对该类催化剂进行了总结,力求助益于该类催化剂的发展.

    扫描电化学显微镜在电催化氧反应研究中的应用
    陈星星
    2016, 22(2):  113-122.  doi:10.13208/j.electrochem.151146
    摘要 ( 1165 )   PDF (3867KB) ( 1247 )  
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    本综述首先简单介绍了扫描电化学显微镜的基本概况,尤其是不同的工作模式. 其次,有针对性地介绍了SECM的不同工作模式在氧还原和水解析氧反应相关研究中的应用. 最后,对扫描电化学显微镜未来在新能源转换存储系统研究领域的应用进行了展望.

    碳纸负载高指数晶面铂纳米粒子的制备及其在直接甲酸燃料电池中的催化性能研究
    黄龙,詹梅,王宇成,林燕芬,刘硕,袁婷,杨辉,孙世刚
    2016, 22(2):  123-128.  doi:10.13208/j.electrochem.151153
    摘要 ( 1134 )   PDF (2096KB) ( 1487 )  
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    直接甲酸燃料电池(DFAFCs)是一种很有前景的可用于移动电子设备的电源. 钯对甲酸电催化氧化有很高的活性,但稳定性较差,容易失活;铂对甲酸电催化氧化的活性低于钯,但稳定性好. 前期研究表明,高指数晶面铂纳米粒子对甲酸的电催化氧化活性显著高于低指数晶面铂纳米粒子. 本文以碳纸为载体,应用方波电位法生长高指数晶面铂纳米粒子(HIF-Pt/C-paper),通过改变方波上下限电位,合成出不同粒径的二十四面体和偏方三八面体铂纳米粒子. 进一步在碳纸上修饰一层碳黑微孔层并优化电沉积条件,制备出粒径约10 nm,载量0.069 mg•cm-2的HIF-Pt/C-paper作为DFAFCs的阳极催化剂.在甲酸浓度为3M时,测得30℃下单电池最大功率密度10.6 mW•cm-2,最大质量功率密度153.5 mW•mg-1Pt,是以1 mg•cm-2 载量的商业60 wt% Pt/C为阳极催化剂的电池的8.4倍. HIF-Pt/C-paper阳极DFAFCs在20 mA•cm-2条件下运行50 h,电压保持率为95%,显示出很好的稳定性.

    质子交换膜燃料电池Pt/C阴极氧还原动力学模拟
    李 赏,周 芬,陈 磊,潘 牧
    2016, 22(2):  129-134.  doi:10.13208/j.electrochem.151150
    摘要 ( 1339 )   PDF (740KB) ( 1301 )  
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    质子交换膜燃料电池的商业化应用迫切要求降低其Pt载量. 本文通过Pt/C氧还原电极的动力学模型计算,研究了Pt/C电极中的氧分布、生成电流以及满足实际应用的最小Pt载量. 结果表明:燃料电池Pt/C电极,阴极产生严重浓差极化的催化层厚度为40 mm;功率密度达到1.4 W•cm-2(2.1 A•cm-2@0.67 V)的电池性能需要3 mm左右的Pt/C阴极催化层,阴极Pt载量为0.122 mg•cm-2,即可使膜电极的阴极铂用量低于0.087 g•kW-1.

    多尺度炭材料担载铂作为稳定的电催化剂用于氧还原反应
    李玉萍,姜鲁华,王素力,孙公权
    2016, 22(2):  135-146.  doi:10.13208/j.electrochem.151149
    摘要 ( 672 )   PDF (3805KB) ( 610 )  
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    炭载体的稳定性对于燃料电池电催化剂是至关重要的. 本文中采用酚醛树脂作为前驱体,二氧化硅为模板剂,制备了多介孔且石墨化程度高的炭载体(HGMC). 相比于商品Vulcan XC-72,HGMC具有中等的比表面积和高的石墨化程度,因此在电位循环扫描过程中具有较高的化学稳定性,然而HGMC碳层堆叠的结构不利于传质. 为克服这一劣势,多壁碳纳米管(MWCNTs)作为隔离物加入至HGMC中以构建具有三维多尺度结构的载体(MSGC). 与HGMC为载体担载Pt以及商品催化剂Pt/C-JM相比,由于炭载体的具有高稳定性以及三维多尺度结构,MSGC担载Pt后不仅使电催化剂的电化学稳定性提高,且氧还原反应过程中传质得到显著改善.

    担载型纳米金的制备参数优化及电催化性能探索
    姚 瑞, 宋玉江, 李焕巧, 李 佳, 刘建国
    2016, 22(2):  147-156.  doi:10.13208/j.electrochem.151151
    摘要 ( 970 )   PDF (7343KB) ( 754 )  
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    纳米尺度的金由于常表现出有趣的尺寸效应和物理化学特性而被大量应用于催化反应中,但是其在电催化反应中的应用却十分有限. 本文以水为溶剂、HAuCl4为前驱体、十二烷基聚乙二醇醚(Brij 35)等为软模板剂、NaBH4为还原剂、活性炭或石墨烯为载体,在温和反应条件下获得担载型金纳米电催化剂. 本文考察并优化了关键制备参数和样品纯化方法,最终确定NaBH4的最佳浓度区间为5 ~ 10 mmol•L-1,Brij 35的最佳浓度约为1 mmol•L-1,在3 ~ 16 oC下金纳米颗粒的尺寸容易控制,石墨烯和活性(EC600)是金纳米颗粒的良好载体. 在优化的反应条件下,金纳米颗粒的粒径可以被控制在1 ~ 4 nm. 热处理法可以有效去除表面活性剂,纯化后的担载型纳米金电催化剂在醇类小分子的氧化反应中表现出良好的性能.

    纳米Fe(OH)3为模板的三维石墨烯类多孔碳的制备及其催化氧还原性能研究
    孙崇云,李忠芳,卢雪伟,钟西站,刘玉荣
    2016, 22(2):  157-163.  doi:10.13208/j.electrochem.151142
    摘要 ( 1051 )   PDF (1185KB) ( 1647 )  
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    以煤焦油沥青为碳源,纳米Fe(OH)3为模板制备了一种三维石墨烯类多孔碳材料,通过测试氧还原性能,确定了最佳制备工艺为:反应物煤沥青,纳米Fe(OH)3,KOH的质量配比为6:8:4,热解温度为800 ℃. 扫描电镜(SEM)测试结果表明,制得的产品具有明显的孔结构且分布均匀. 透射电镜(TEM)测试结果进一步表明,产品具有泡沫状的多孔结构,高分辨透射电子显微镜图像表明该产品具有多层的三维石墨烯结构. X射线衍射(XRD)数据表明,在29o位置出现的衍射峰是多层石墨烯结构,42o位置的衍射峰表明,产品具有一定程度的石墨化. 由拉曼光谱结果计算IG与I2D的比值表明产品为多层石墨烯结构. X射线光电子能谱分析(XPS)检测到的C元素含量约为88.7%,主要包含C-C键,图谱中未发现铁元素的存在,证明纳米Fe(OH)3模板已被洗净. 根据比表面积测定(BET)可知,多孔碳的比表面积为2040 m2•g-1,孔径集中分布在10~400 nm,这与TEM测试得到的结果一致. 在0.1 mol•L-1 KOH中进行催化氧还原性能测试,起始还原电位为0 V (vs. Hg/HgO),电子转移数为3.58。测试结果表明,制得的三维石墨烯类多孔碳具有良好的催化氧还原性能.

    蚕茧衍生的氮氟共掺杂碳基催化剂在碱性介质中的氧还原电催化性能的研究
    刘芳芳,彭洪亮,廖世军
    2016, 22(2):  164-175.  doi:10.13208/j.electrochem.151141
    摘要 ( 611 )   PDF (1701KB) ( 815 )  
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    本文通过水热预处理,利用热解工艺从蚕茧中成功的制备了一种高性能的掺杂碳基催化剂. 研究了制备条件及氟原子掺杂对催化剂性能的影响. 在最优化条件下制备出的氮氟共掺杂碳基催化剂具有超过1000 m2•g-1的比表面积,N元素和F元素含量可达3.5 %及7.3 %. 在碱性条件下,所制备的催化剂具有可与商业铂碳催化剂相媲美的氧还原催化活性,同时展示出优异的抗甲醇中毒性能及稳定性. F原子的掺杂对催化剂性能的提高效果显著.

    三聚氰胺甲醛树脂废弃物制备氧还原电催化剂研究
    赵灿云,黄林,尤勇,姚颖方,苏小钢,万红,刘建国,吴聪萍
    2016, 22(2):  176-184.  doi:10.13208/j.electrochem.151145
    摘要 ( 868 )   PDF (8307KB) ( 852 )  
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    在燃料电池阴极催化剂的研究中,FeNx/C材料与目前广泛应用在燃料电池中的Pt基催化剂相比,不仅价格低廉,而且表现出良好的氧还原催化活性. 尽管如此,设计合成性能高、成本低的FeNx/C催化剂仍面临巨大挑战. 在此,作者提出废物利用的方法,以三聚氰胺甲醛树脂固体废物为前驱体,合成了具备介孔结构和较大的比表面积的非贵金属催化剂. 经酸性条件半电池测试,这种电催化剂的氧还原催化活性接近5%商业Pt/C性能. 本文工作为三聚氰胺甲醛树脂固体废弃物处理提供了新思路.

    合成具有高氧还原反应催化活性的结构有序铂铁合金催化剂
    蔡业政,骆明川,王芳辉,孙照楠,朱红
    2016, 22(2):  185-191.  doi:10.13208/j.electrochem.151147
    摘要 ( 836 )   PDF (1685KB) ( 1185 )  
    参考文献 | 相关文章 | 计量指标

    为提高燃料电池用贵金属铂催化氧还原反应性能,采用改进的多元醇法制备不同金属比例的碳载铂铁合金催化剂(D-Pt3Fe/C和D-PtFe/C)前驱体. 随后通过优化在惰性气体环境中的高温煅烧条件,将结构无序的合金结构转变为结构有序的合金催化剂(O-Pt3Fe/C和O-PtFe/C). 利用X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)和X射线光电子能谱(XPS)对所制得催化剂进行结构表征. 结果发现,所制得催化剂的合金纳米颗粒尺寸分布均一(4 ~ 6 nm),且均匀负载于碳载体上. 利用循环伏安法(CV)、线性扫描伏安法(LSV)对所制得催化剂进行电化学性能评估. 结果表明,O-PtFe/C的催化活性高于O-Pt3Fe/C,其质量活性(271.54 mA•g-1Pt)和比活性(0.73 mA•cm-2Pt)分别是商业JM Pt/C催化剂的4.3倍和7.3倍. 两种结构有序铂铁催化剂催化氧还原反应活性均高于商业JM Pt/C催化剂.

    钼基析氢反应电催化剂的研究进展
    吴则星,王 杰,郭军坡,朱 静,王得丽
    2016, 22(2):  192-204.  doi:10.13208/j.electrochem.151143
    摘要 ( 1243 )   PDF (4592KB) ( 2113 )  
    参考文献 | 相关文章 | 计量指标

    电催化析氢反应作为一种绿色、可持续的制备氢气方法,受到了广泛关注. 近年来,非贵金属析氢催化剂以其低成本和相对高的催化活性取得了较快的研究进展,其中,钼基纳米催化剂目前已成为电催化析氢中最受关注的研究热点之一. 本文综述了钼基碳化物、磷化物、氮化物以及硫化物在电催化析氢反应中的催化机理和研究进展,分析了提高析氢催化活性的方法,并对钼基非贵金属催化剂的发展趋势进行了展望.

    “中庸”与“催化”随想
    魏子栋
    2016, 22(2):  205-208.  doi:10.13208/j.electrochem.151144
    摘要 ( 936 )   PDF (3984KB) ( 932 )  
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    “中庸”是传统的中国智慧,由孔子提出,不断被他的追随者丰富. “中庸”追求在各种矛盾中寻求平衡,并认为“过分”和“不及”都是不好的. 对于一个成功的催化剂,反应物的吸附,既不能太强,也不能太弱. 在这一点上,“催化”与“中庸”有极为相似之处. 本文以孔子与他的学生对话开始,先讲了3个 著名的“中庸”老故事,结合3个有“中庸”味道的“催化”案例,最后得出:好的“催化”,即是具有“中庸”味道的“催化”.

    近期热点文章
    近期热点文章
    庄林
    2016, 22(2):  209-210.  doi:10.13208/j.electrochem.151154
    摘要 ( 8841 )   PDF (247KB) ( 1285 )  
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    Heterogeneous Spin States in Ultrathin Nanosheets Induce Subtle Lattice Distortion to Trigger Efficient Hydrogen Evolution Y. Liu, X. Hua, C. Xiao, T. Zhou, P. Huang, Z. Guo, B. Pan, Y. Xie J. Am. Chem. Soc. DOI: 10.1021/jacs.6b00858 Mn掺杂CoSe2纳米片,使晶格发生畸变,产生更多的边沿活性位,对氢析出反应(HER)表现高的催化活性,交换电流密度为68.3 μA•cm-2.