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当期目录

    2016年 第22卷 第3期    刊出日期:2016-06-28
    电化学获奖人优秀论文专辑
    电化学获奖人优秀论文专辑序言
    孙世刚
    2016, 22(3):  211-212.  doi:10.13208/j.electrochem.151240
    摘要 ( 714 )   PDF (218KB) ( 549 )  
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    电化学不仅是化学科学的重要分支,而且因其在能源、材料、环境和生物等领域的重要应用成为推动社会和经济可持续发展的关键学科在过去30年里,中国的电化学事业得到了巨大的发展,与国际同行的交流也越来越紧密中国电化学领域的许多研究成果纷纷被国际著名期刊报导中国科学家们也通过主办或参加国际学术会议,与国际知名实验室课题组合作等,积极参与到国际学术舞台中国化学会电化学委员会每两年召开一次全国性的学术会议,其中第18届全国电化学大会在哈尔滨成功召开大会上颁发了系列重要奖项,分别是中国电化学成就奖(获奖人:董绍俊教授,中科院长春应化所)、中国电化学贡献奖(获奖人:夏永姚教授,复旦大学)、中国电化学青年奖(获奖人:钟羽武教授,中科院化学所;曹安民教授,中科院化学所;周志有教授,厦门大学;李高仁教授,中山大学)和首届《电化学》期刊优秀论文奖(获奖人:艾新平教授,武汉大学;杨勇教授,厦门大学;衣宝廉教授,中科院大连化物所;郭玉国教授,中科院化学所;黄波博士,上海交通大学). 《电化学》期刊优秀论文奖旨在鼓励和支持中国学者在中文期刊上发表高质量研究论文. 为宣传此次电化学大会,进一步促进中国电化学科学研究与国内外的交流,《电化学》编辑部邀请在此次大会上获奖的八位学者及其团队,撰写论文报道他们取得的最新进展研究本专辑较为全面地反映了几个有代表性的课题组在我国电化学研究领域,尤其是在能源、环境和材料方面的取得的进展希望借助专辑的出版,能使广大读者更深入地了解我国电化学领域的研究现状、研究趋势和存在的问题及挑战,为该领域研究提供参考,推动我国电化学研究的进一步发展. 在此,对本专辑的所有作者、审稿人及编辑部工作人员的辛勤劳动表示衷心的感谢!

    有序化膜电极研究进展
    蒋尚峰,衣宝廉
    2016, 22(3):  213-218.  doi:10.13208/j.electrochem.151242
    摘要 ( 1727 )   PDF (1648KB) ( 1358 )  
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    燃料电池的性能方面在近年来有很大提高,但要实现商业化其成本和Pt用量需要进一步的降低. 大量的文献工作证明了有序化膜电极有助于提高电极中催化剂的利用率、降低Pt的用量以及增加反应的三相界面,特别是3M公司制备的纳米薄膜电极(NSTFs)是一种高活性,高稳定性的薄膜状催化层,从而电极稳定性也大幅提高. 此外也有不少工作使用导电性好的碳纳米管阵列,以及稳定性高的金属氧化物阵列等作为这种3D结构催化层中催化剂的有序载体,研究进一步提高Pt基催化剂的活性,降低Pt担载量,构效关系等一些基础性的工作. 但是总体上看,现有的有序化膜电极,均需要进一步改进. 本文评述了目前国内外有序化膜电极的研究现状.

    光助燃料电池的研究进展
    张玲玲,董绍俊
    2016, 22(3):  219-230.  doi:10.13208/j.electrochem.151243
    摘要 ( 961 )   PDF (10873KB) ( 965 )  
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    化石燃料的大量开采和利用所导致的能源与环境问题是当今社会可持续发展必须面对的两大挑战. 燃料电池通过电化学反应将燃料中的化学能直接转化为电能, 是目前清洁高效的可再生能源转化装置. 光助燃料电池将光响应成分引入到燃料电池中, 可以实现光能/电能和化学能/电能的双重转化, 从而有效提高能源利用效率, 是未来能源转化装置的发展方向, 在实际应用方面具有重要意义和广阔前景. 本文对光助燃料电池进行了简要综述, 重点介绍了我们小组近些年来在该领域的相关研究进展, 总结了目前存在的一些问题, 并对其发展趋势进行了展望.

    锂/钠离子电池材料的固体核磁共振研究进展
    钟贵明,刘子庚,王大为,李琦,傅日强,杨勇
    2016, 22(3):  231-243.  doi:10.13208/j.electrochem.151246
    摘要 ( 1241 )   PDF (8428KB) ( 2201 )  
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    固体核磁共振技术是一种定量分析固体材料结构与组成的强有力手段,结合固体核磁共振和常规x-射线衍射(XRD)、 x-射线吸收谱(XAS)等表征方法可对锂/钠离子电池材料在电化学反应中的结构演化过程进行全面的分析. 例如通过固体核磁共振研究, 可获得不同合成与修饰条件下, 锂/钠离子电池电极和电解质材料体相以及电极/电解质界面层的化学组成、局域结构和离子扩散动力学等信息,为高性能电池材料的设计和研发提供重要的基础数据. 本文结合本课题组的研究工作,综述了近三年来国内外固体核磁共振技术在锂/钠离子电池电极、电解质材料以及固体电解质界面膜(SEI)研究中的应用和进展.

    环金属钌配合物的合成、结构多样性及氧化还原调控
    龚忠亮, 邵将洋, 钟羽武*
    2016, 22(3):  244-259.  doi:10.13208/j.electrochem.151241
    摘要 ( 1195 )   PDF (5012KB) ( 1168 )  
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    环金属钌配合物具有良好的氧化还原和光物理性质,在诸多光电领域如染料敏化太阳能电池、电致变色、电子转移等方面具有重要应用。环金属钌配合物的合成方法主要包括“后期金属化”、“前期金属化”、“转金属化”三种方法。环金属配合物具有丰富的结构多样性。环金属配合物由环金属配体和辅基配体与金属螯合形成。环金属配体包括NC、NNC、NCN和CCC-类型多齿配体。辅基配体主要包括吡啶、咪唑、三唑、嘧啶等杂环。碳-金属键的引入大大降低了钌配合物的氧化还原电位。通过改变环金属配体和辅基配体的结构,可以对金属的氧化还原电位进行有效调控。金属钌配合物的氧化还原电位对敏化电池的性能以及电子转移的过程具有重要的影响。

    具有均匀壳层的纳米功能材料:构筑与应用
    段舒怡,张伟,朴俊宇,曹安民,万立骏
    2016, 22(3):  260-270.  doi:10.13208/j.electrochem.151247
    摘要 ( 929 )   PDF (8838KB) ( 778 )  
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    表面修饰是一种重要的材料处理手段,被广泛应用于催化、光化学、电化学等领域。本文阐述了通过表面均匀包覆构建具有特定功能核壳结构的意义,并分析了构筑均匀包覆层的典型合成方法。同时,针对锂离子电池电极材料这一特定应用对象,综述了进行电极材料表面均匀包覆处理的途径,强调了电极材料核壳结构的构筑对于电极材料表面稳定、电化学性能优化等意义。

    3, 4-乙烯二氧噻吩单体用作锂离子电池安全性改善添加剂的研究
    吉维肖,王 凤,钱江锋,曹余良,艾新平,杨汉西
    2016, 22(3):  271-277.  doi:10.13208/j.electrochem.151244
    摘要 ( 987 )   PDF (1404KB) ( 928 )  
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    安全性是制约锂离子电池向电动汽车领域应用拓展的主要障碍. 本工作提出了一种能够有效改善锂离子电池安全性的电解液添加剂-3,4-乙烯二氧噻吩单体(EDOT),研究了其在有机电解液中的电氧化聚合行为,以及对LiCoO2电极高温热行为和电池安全性、电化学性能的影响. 循环伏安(CV)和透射电镜(TEM)表征结果表明,单体添加剂能够在电池充电过程发生电氧化聚合,在正极表面形成一层聚(3,4-乙烯二氧噻吩)(PEDOT)导电聚合物膜;差示扫描量热(DSC)分析结果显示,PEDOT隔离了电解液与正极表面的直接接触,减少了过热条件下电解液在正极表面的分解放热. 安全性测试结果表明,在电解液中仅添加0.1%的EDOT单体,即可将电池在150 oC高温热冲击下发生热失控的时间推迟13.8分钟. 电化学性能测试结果表明,聚合产物良好的电子导电性能有效改善正极的电子传导能力,在一定程度上提高电池的倍率性能和循环稳定性,而容量、低温性能等基本不受影响,展示出良好的应用前景.

    具有高效电化学储能的中空网状笼还原氧化石墨烯
    张 翅,何序骏,李高仁
    2016, 22(3):  278-287.  doi:10.13208/j.electrochem.151245
    摘要 ( 1150 )   PDF (1099KB) ( 702 )  
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    通过ZnO模板辅助电沉积法制备了中空网状笼还原氧化石墨烯,具有纳米管、多孔结构、网状结构和3D微米中空笼等多层次架构. 这样的结构能够同时促进电化学活性物种的传输,提高电极材料的利用率,以及提升超级电容器性能. 该类中空网状笼还原氧化石墨烯做超级充电器电极材料时表现出了优良的电化学性能,研究结果显示,在1.0 A•g-1时比电容达到393 F•g-1. 而且当电流密度从1.0 A•g-1增加到20 A•g-1,电容仅衰减了21.2%,10000周循环后比电容损失小于1%,表明具有优异的电容稳定性.

    富锂锰基材料xLi2MnO3•(1-x)LiMn1/3Ni1/3Co1/3O2(x = 0.3,0.5,0.7)的电化学和同步辐射研究
    侯孟炎,鲍洪亮,王 珂,王建强,夏永姚
    2016, 22(3):  288-298.  doi:10.13208/j.electrochem.151248
    摘要 ( 1172 )   PDF (1986KB) ( 1058 )  
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    采用共沉淀的方法,以过渡金属硫酸盐为起始物质制备了一系列不同组成的富锂锰基正极材料xLi2MnO3•(1-x)LiMn1/3Ni1/3Co1/3O2(x = 0.3,0.5,0.7),通过XRD、Rietveld精修等物理手段比较了不同组成材料的结构特征. 通过对比不同比例材料的首周库仑效率、放电可逆容量、循环性能、电压降现象及不同温度下各比例富锂材料的倍率表现等电化学性能,确定 0.5Li2MnO3•0.5LiMn1/3Ni1/3Co1/3O2为该系列材料的最优比例. 然后采用原位X射线吸收谱技术,对富锂材料在首周活化过程中的机理进行了研究. 同步辐射结果表明,在首周充电过程中,镍和钴的价态分别从+2、+3价氧化到+4价,而对于锰来讲,虽然在富锂锰基材料活化的过程中其周围的局域电子结构发生了一定的变化,但是其化合价始终维持在+4价没有发生变化.

    研究论文
    基于花状铂纳米颗粒构建的电致化学发光免疫传感器用于检测载脂蛋白A1
    廖 妮,卓 颖,袁 若
    2016, 22(3):  299-305.  doi:10.13208/j.electrochem.150914
    摘要 ( 1096 )   PDF (3324KB) ( 1348 )  
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    采用一锅合成法制备了新型的具有大比表面积的花状铂纳米颗粒(PtNFs),并构建了一个高灵敏电致化学发光(ECL)免疫传感器用于检测载脂蛋白A1(Apo-A1). 该PtNFs用于吸附二抗(anti-Apo-A1),并用葡糖糖氧化酶(GOD)封闭其表面的非特异性位点,最终制备了PtNFs@anti-Apo-A1@GOD信号探针. 当Apo-A1存在时,通过夹心免疫反应将制备的信号探针捕获于电极表面,并将所制得的电极置于含有葡萄糖的过硫酸根底液中检测. GOD催化葡萄糖产生H2O2,H2O2在PtNFs的催化下分解并在电极表面原位产生O2,所产生的O2能够催化过硫酸根-氧气体系的电致化学发光反应,放大发光信号,提高检测灵敏度. 该传感器在0.1 ng•mL-1 ~ 100 ng•mL-1范围内对Apo-A1有良好的线性响应,检测下限达到0.03 ng•mL-1,有望应用于临床分析诊断.

    LiF-BaF2-LiCl熔盐体系中Li+的电化学行为
    杨少华,王 君,赖晓晖,王浩然
    2016, 22(3):  306-310.  doi:10.13208/j.electrochem.150918
    摘要 ( 1176 )   PDF (549KB) ( 864 )  
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    运用三电极在电化学工作站AUTOLAB以循环伏安法、计时电流法和计时电位法研究了LiF-BaF2-LiCl熔盐体系中1203 K温度下锂在钨(W)电极上的电化学还原过程及其控制步骤. 结果表明,Li+在W电极上的还原过程是一步得电子的准可逆反应,析出电位在-1.0 V附近. 阴极过程受离子的扩散步骤控制,计算得出扩散系数为4.5 × 10-6 cm2•s-1.

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    庄 林
    2016, 22(3):  311-312.  doi:10.13208/j.electrochem.151249
    摘要 ( 588 )   PDF (258KB) ( 683 )  
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    Field Effect Modulation of Outer-Sphere Electrochemistry at Back-Gated, Ultrathin ZnO Electrodes C.-H. Kim, C. D. Frisbie J. Am. Chem. Soc. DOI: 10.1021/jacs.6b02547 通过场效应调节ZnO薄膜半导体的带沿,从而影响电极/电解质界面的电荷转移速度. 这种场效应对半导体带沿的调控效应可达0.1 ~ 0.4 eV. Enhancing Perovskite Electrocatalysis through Strain Tuning of the Oxygen Deficiency J. R. Petrie, H. Jeen, S. C. Barron, T. L. Meyer, H. N. Lee J. Am. Chem. Soc. DOI: 10.1021/jacs.6b03520 将SiCoOx薄膜外延生长于各种晶格失配的钙钛矿基底上,利用晶格变形效应调控SiCoOx中的氧缺陷,使其对氧析出反应(OER)的催化活性提高一个数量级,与IrO2催化剂相当.