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2022年 第28卷 第5期    刊出日期：2022-05-28

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目次

第28卷第5期封面和目次

2022, 28(5):  0-0. 

摘要 ( 272 )   PDF (24690KB) ( 194 )  

相关文章 | 计量指标

论文



膜电极电解器电解脱硫废水制备硫酸铵副产氢

韦聚才, 石霖, 吴旭

2022, 28(5):  2112211.  doi:10.13208/j.electrochem.211221

摘要 ( 793 )   RichHTML ( 155)   PDF (1514KB) ( 798 )  

数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 计量指标

从废弃物中回收资源和能量是污染治理的优选途径。本文利用压滤式平板膜电极电解器电解脱硫废水,实现亚硫酸铵资源化为硫酸铵肥料并同步产氢。电解器表现出优良的SO₃^2-催化氧化性能和稳定性。在200 mA·cm^-2电流密度下,电压控制在2 V内,SO₃^2-转化率可达9%。每处理1 m³亚硫酸铵脱硫废水,初始废水中HSO₃^-和SO₄^2-的浓度分别为392 g·L^-1和49 g·L^-1,可获得0.70 t硫酸铵和2.98 kg氢气,消耗电量137.24 kWh,可创造1302.70元利润。



电化学合成乙酰基吡嗪

毛麟, 钮东方, 胡硕真, 张新胜

2022, 28(5):  2107061.  doi:10.13208/j.electrochem.210706

摘要 ( 963 )   RichHTML ( 180)   PDF (1436KB) ( 754 )  

数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 计量指标

本文以吡嗪和丙酮酸为原料,在铅电极上电化学活化过硫酸铵得到的硫酸根自由基为氧化剂,首次采用电化学方法合成了乙酰基吡嗪。探究了电流密度、反应物摩尔比、反应物浓度、过硫酸铵、 pH值对乙酰基吡嗪收率的影响,同时在外加硫酸亚铁的条件下探究复合活化法对收率的影响。在最优条件下（电流密度100 A·m^-2,丙酮酸浓度0.33 mol·L^-1,吡嗪浓度1.00 mol·L^-1）,该反应的收率为44.12%。该工艺反应条件温和,简单易控,利用“清洁能源”电子代替了过渡金属盐以活化过硫酸铵,因而是一种环境友好的乙酰基吡嗪制备方法,具有广阔的工业化应用前景。



不同电位下极化后的纯钛表面生物污损行为

戴昭霞, 郑大江, 宋光铃, 冯丹青, 苏培

2022, 28(5):  2109061.  doi:10.13208/j.electrochem.210906

摘要 ( 629 )   RichHTML ( 69)   PDF (1735KB) ( 430 )  

数据和表 | 参考文献 | 补充材料 | 相关文章 | 计量指标

钛及其合金作为常用工程材料,虽已广泛应用于海洋环境中,但同时面临着严重的生物污损威胁,因此有必要研究钛表面氧化膜在海水中的电化学行为和生物亲和性的关系,以寻找降低污损的有效表面处理技术。本工作在人工海水中对TA2纯钛直接施加阴极电位-0.8 V_SCE和钝化电位0.5 V_SCE进行恒电位极化处理,制备两种不同状态的表面膜,进而跟踪监测纯钛在含小新月菱形藻/舟形藻培养基和天然海水/灭菌天然海水中的电化学行为,并以小新月菱形藻和藤壶幼虫为目标生物,初步探究不同电位下极化后的纯钛表面的生物粘附规律。



硅氧材料的膨胀性能研究和改善

谯渭川, 李芳儒, 肖瑾林, 屈丽娟, 赵晓, 张梦, 庞春雷, 李子坤, 任建国, 贺雪琴

2022, 28(5):  2108121.  doi:10.13208/j.electrochem.210812

摘要 ( 1233 )   RichHTML ( 154)   PDF (1662KB) ( 1186 )  

数据和表 | 参考文献 | 补充材料 | 相关文章 | 计量指标

本文利用自行搭建的原位膨胀率测试装置,系统研究了硅氧和石墨-硅氧混合材料的膨胀特点和机理。混合品的膨胀行为受石墨和硅氧两种材料共同影响,通过充放电曲线对比方法,我们计算出了混合品在各荷电态下石墨和硅氧组分的容量贡献比例,发现首圈和第2圈脱锂/去锂化的前期,石墨材料发挥的容量为主,放电到36% SOC时硅氧材料开始去锂化发挥容量,因此混合品放电至该SOC时膨胀率急剧减小;第2圈嵌锂/锂化过程在40% ~ 50% SOC区间,硅氧材料几乎未发挥容量,因此该区间混合品的膨胀率变化较小。硅氧材料循环过程中不可逆膨胀持续增长,可逆膨胀率的降低幅度超过不可逆膨胀的增长,因此其整体膨胀率在循环第3圈后呈现小幅度降低的特点。基于以上研究,我们从表面包覆、预锂量和材料粒径等方面对硅氧材料进行工艺改善,有效降低了材料的不可逆膨胀。



Pt/TiO₂-CN_x催化剂中纳米TiO₂ (A)/(R)相含量的电催化“火山形”效应

崔爱林, 白洋, 俞宏英, 孟惠民

2022, 28(5):  2110021.  doi:10.13208/j.electrochem.211002

摘要 ( 510 )   RichHTML ( 30)   PDF (1490KB) ( 344 )  

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由于燃料电池催化剂的电催化活性与Pt颗粒尺寸、催化剂载体、辅助催化剂的关系仍不清楚。为此,本文采用FESEM、 XRD、 BET、 TEM和CV等方法,以存在Pt纳米颗粒、 CN_x纳米线、 TiO₂辅助催化剂的多成分复杂结构Pt/TiO₂-CN_x体系为研究对象,进行了TiO₂锐钛矿(A)/金红石(R)相含量对Pt电催化剂电化学活性面积的研究。结果表明,TiO₂在700 ^oC ~ 900 ^oC热处理过程中发生锐钛矿-金红石相变,同时伴随着两相晶粒尺寸的长大,锐钛矿相在900 ^oC时完全转化为金红石相。TEM结果表明超细小Pt纳米颗粒成功负载在TiO₂-CN_x载体表面,粒径尺寸范围为1.8 ~ 2.8 nm。TiO₂ (A)/(R)相含量对TiO₂-CN_x载体的BET比表面积和Pt/TiO₂-CN_x催化剂真实“有效的”电化学活性面积(ECSA)都存在“火山形”效应。当金红石相含量为25%时,TiO₂(25%R)-CN_x载体和Pt/TiO₂(25%R)-CN_x催化剂具有最大的比表面积和最多的电化学活性位点。原因推测可能是随着金红石相含量的增加,当金红石含量为25%时Pt纳米颗粒和TiO₂(25%R)-CN_x载体之间存在强烈的金属-载体相互作用,可以锚定超细小Pt纳米颗粒,导致Pt/TiO₂(25%R)-CN_x催化剂具有最高的ECSA。因此,Pt/TiO₂(25%R)-CN_x较适宜做燃料电池的催化剂。



GCP载钯颗粒复合材料的制备及其电化学合成氨性能研究

王英超, 马自在, 吴一凡, 王孝广

2022, 28(5):  2104091.  doi:10.13208/j.electrochem.210409

摘要 ( 746 )   RichHTML ( 40)   PDF (2350KB) ( 744 )  

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使用疏水性石墨烯复合粉末（GCP）为碳载体,通过硼氢化钠还原制备GCP载钯颗粒催化剂（PdNPs@GCP）进行氮还原反应（NRR）研究,在-0.2 V vs. RHE电位下,氨气产率为5.2 μg·h^-1·mg^-1,合成氨法拉第效率在-0.1 V vs. RHE电位下高达9.77%。通过与纯钯相和GCP对比研究发现,催化剂NRR活性主要得益于钯颗粒与GCP的构效关系。GCP二维结构提高了电子传输效率,并提供较大的比表面积,促进NRR动力学,同时GCP的疏水表面可以一定程度地抑制析氢反应（HER）。另外,GCP表面钯颗粒有利于氮气吸附活化,为NRR提供了丰富的活性位点,而且催化剂的金属-载体作用力微调钯颗粒电子结构,优化中间产物的吸脱附,加速NRR。



铂片电极表面芥子气伏安行为研究

杨育霖, 孙杰, 周添, 李吉刚, 卫寿平

2022, 28(5):  2105071.  doi:10.13208/j.electrochem.210507

摘要 ( 483 )   RichHTML ( 29)   PDF (1279KB) ( 554 )  

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本文探究了芥子气（HD）在铂片电极表面的电化学行为。循环伏安（CV）结果展现了两个分隔良好的氧化峰,不同扫描速率的CV曲线表明氧化峰电流和峰电势均与扫描速率呈一定的线性关系,证明了该氧化过程为动力学控制的不可逆过程,同时计算了氧化过程转移的电子数和相关参数。以HD在铂片上的电化学行为为基础,采用傅里叶红外光谱（FT-IR）和电化学对比实验解释了CV曲线中两个氧化峰相对应的氧化过程, HD连续电化学氧化为二氯二乙基亚砜和二氯二乙基砜,为鉴别两种氧化产物提供了新的策略。方波伏安法（SWV）结果表明：HD浓度为2.5 × 10^-5 ~ 6.0 × 10^-4 mol·L^-1时与峰电流呈线性关系,检测限为2.15 × 10^-5 mol·L^-1,该方法无需电极材料修饰,简单易得,且稳定性好,抗干扰能力强。通过研究HD在铂片电极表面的电化学行为,为其电化学传感提供基础。下一步工作应以负载型铂纳米粒子和多维载体为出发点,提高其检测能力。



氯离子对ChCl-Urea低共熔溶剂中银电沉积的电化学行为影响

战充波, 张润佳, 付旭, 孙海静, 周欣, 王保杰, 孙杰

2022, 28(5):  2111151.  doi:10.13208/j.electrochem.211115

摘要 ( 556 )   RichHTML ( 40)   PDF (1444KB) ( 665 )  

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以氯化胆碱-尿素低共熔溶剂为基础液,使用循环伏安法、计时电流法、Tafel极化曲线、Gerisher交换电流密度法、扫描电子显微镜以及X射线衍射等方法研究了电沉积银过程中的电沉积机理、电结晶行为,以及NH₄Cl存在下对配合物、相组成以及镀层微观形貌等的影响。结果表明, ChCl-Urea体系中氯离子的加入改变了Ag⁺的还原电位（vs. Ag|AgCl）,镀液中Ag⁺形成了配合物[AgCl_n]^1-n, 使还原电位发生了负移, 由-0.85 V负移至-0.98 V。通过拟合CA曲线和理论曲线对比发现, Ag(I)在ChCl-Urea DES中的成核方式与氯离子的浓度有关,低浓度下的成核方式具有三维瞬时成核和三维连续成核的混合成核特征,高浓度下的成核方式符合三维瞬时成核。镀液中主要放电络离子是[AgCl₂]^-。电沉积得到的是紧密颗粒球状纯银镀层,氯离子的加入抑制了枝晶状银镀层的生成。

征稿简则

征稿简则

2022, 28(5):  1-3. 

摘要 ( 247 )   PDF (407KB) ( 165 )  

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