电化学（中英文）

第26卷第1期封面和目次

2020, 26(1): 0.

摘要 ( 673 )

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相关文章 | 计量指标

《电化学研究方法》专辑序言

陈艳霞, 黄俊, 詹东平

2020, 26(1): 1-2. doi:10.13208/j.electrochem.181240

摘要 ( 1325 )

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电催化界面和反应的电化学阻抗谱研究：经典永不褪色

黄俊

2020, 26(1): 3-18. doi:10.13208/j.electrochem.181245

摘要 ( 3159 )

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本文章综述了电催化领域电化学阻抗谱（EIS）的相关研究. 首先概述了从二十世纪初到现在这一专业领域的发展历史. 然后介绍了电催化阻抗理论的几个里程碑. 其中,着重介绍了目前分析电催化EIS数据的主流模型——Dolin-Ershler模型. 之后,具体讨论了铂金单晶的双电层电容,特别是围绕这一基础课题的实验和理论上的挑战. 我们质疑采用Dolin-Ershler模型获取稀溶液中双电层电容的合理性. 因为在稀溶液中,双电层效应使得双电层电容具有频散特性,因而双电层电容的低频部分在分析过程中可能被遗失了. 未来,我们期待看到新的实验去证明或反驳一个最近的理论预测,即铂电极在氧化物生成电位区域中具有非单调表面电荷关系和负双电层电容.

原子力显微镜在锂离子电池界面研究中的应用

董庆雨, 褚艳丽, 沈炎宾, 陈立桅

2020, 26(1): 19-31. doi:10.13208/j.electrochem.181246

摘要 ( 1924 )

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近几年,电动汽车市场的飞速发展对锂离子电池的能量密度和安全性提出了更高的要求. 然而,过去近30年,在应用终端市场的大力推动下,锂离子电池的电极材料、电池结构设计和生产工艺都已经发展得比较成熟,容量提升空间已经比较小,想要进一步提高现有锂离子电池的能量密度,需要对锂离子电池的整个系统和工作原理有更深刻和全面的理解. 存在于锂离子电池电极材料和电解液之间的固态电解质中间相（solid electrolyte interphase,SEI）已被证明是一个影响电池性能的重要因素,目前学术界和产业界对其认识还不是很全面,尤其是高分辨、工况下以及多技术联合的界面表征工作较少见到报道. 原子力显微镜（atomic force microscopy,AFM）通过探测针尖与样品之间的相互作用力,能够在原子尺度上原位表征液态电池界面的形貌以及力学特性,对于电极界面的理解和调控非常重要. 本文作者通过总结近几年AFM在锂离子电池SEI研究的中的应用,并结合本课题组在该领域的工作,对AFM技术在锂离子电池SEI研究中的应用做了总结和展望,对加深锂离子电池界面的理解,以及构建稳定锂电池界面的相关研究有参考意义.

固液界面双电层的理论计算模拟

方亚辉, 刘智攀

2020, 26(1): 32-40. doi:10.13208/j.electrochem.181243

摘要 ( 2329 )

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固液界面双电层在电化学中处于核心地位. 如何发展一个理论方法,在该方法的框架下计算双电层的平衡性质和动力学性质一直以来都是理论研究的难点和热点. 本文总结了最近十几年第一性原理计算方法在计算双电层平衡性质和电催化反应的进展,如热力学方法、反应中心模型以及双参考方法. 并进一步详细地阐述了基于周期性均匀介质溶剂化模型 ( DFT/CM-MPB)对于固液界面双电层的研究,该方法能够计算双电层的平衡性质(零电荷电势和微分电容)和表面相图,在此基础上能深入研究基元反应的电荷转移系数,并结合微观动力学推导出宏观的Tafel(电流-电势)曲线. 并列举了该方法对于重要电化学反应(如氢电极反应)的应用实例.

铜电极上二氧化碳还原机理的研究进展

MatthewMSartin, 陈微, 贺凡, 陈艳霞

2020, 26(1): 41-53. doi:10.13208/j.electrochem.181242

摘要 ( 1930 )

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本文从历史角度综述了二氧化碳在铜基催化剂上的还原机理的最新研究进展,对区分C1和C2产物路径发生的机制,以及调控二氧化碳还原产物选择性的影响因素和方法进行了重点阐述,着重讨论了如何利用电化学红外光谱与微分电化学质谱等技术在揭示反应机理方面的研究思路与方法学.

单晶电极界面反应过程的电化学原位拉曼光谱研究

苏敏, 董金超, 李剑锋

2020, 26(1): 54-60. doi:10.13208/j.electrochem.181241

摘要 ( 1685 )

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自20世纪70年代起,人们利用原位光谱技术（拉曼、红外等）对电化学界面进行了系统的研究,进而发展出原位谱学电化学的研究方向,由于其具有良好的表面灵敏度和能量分辨率,可以提供更多的表面反应信息,进而从微观上揭示反应机理. 伴随着纳米技术的兴起,表面增强拉曼光谱技术取得了快速的发展. 近来,壳层隔绝纳米粒子增强拉曼光谱（shell-isolated nanoparticle-enhanced Raman spectroscopy,SHINERS）技术更是得到人们的广泛关注. SHINERS的出现为研究单晶模型电极上的催化反应提供了一种非常好的原位光谱技术. 本文主要对原位电化学SHINERS技术在单晶电极界面研究的具体应用及其发展前景进行相关论述.

高指数晶面纳米催化剂的电化学制备及应用

肖翅, 田娜, 周志有, 孙世刚

2020, 26(1): 61-72. doi:10.13208/j.electrochem.181244

摘要 ( 2200 )

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催化剂的性能与其表面结构及组成密切相关,高指数晶面纳米晶的表面含有高密度的台阶原子等活性位点而表现出较高的催化活性. 本文综述了电化学方波电位方法用于Pt、Pd、Rh等贵金属高指数晶面结构纳米晶催化剂的制备、形成机理及其电催化性能的研究. 针对贵金属利用率问题,还着重介绍了具有较高质量活性的小粒径Pt二十四面体的制备. 在此基础上,还介绍了电化学方波电位方法用于低共熔溶剂中制备高指数晶面纳米晶,以及高指数晶面纳米催化剂的表面修饰及应用;最后对高指数晶面纳米催化剂的发展做出了展望.

锂离子电池镍钴锰/铝三元浓度梯度正极材料的研究进展

张春芳, 赵文高, 郑时尧, 李益孝, 龚正良, 张忠如, 杨勇

2020, 26(1): 73-83. doi:10.13208/j.electrochem.181011

摘要 ( 1612 )

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高镍三元正极材料由于高容量和高工作电压被认为是下一代锂离子电池有力的候选者,然而循环稳定性和热稳定性不佳限制了其广泛应用. 镍钴锰/铝三元浓度梯度正极材料的梯度设计可以在保证高容量的同时兼具优良的循环稳定性,因而在过去十年中得到了广泛研究. 本文综述了锂离子电池镍钴锰/铝三元浓度梯度材料最新的研究进展,论文首先总结了梯度材料的不同合成方法,并阐述了核壳浓度梯度材料和全浓度梯度材料的研究方向. 其次,介绍了浓度梯度材料的结构表征手段并揭示性能改善的原因. 最后讨论了目前该材料产业化的难点,并提出了可能的解决方案.

铂基氧还原催化剂在活性和稳定性方面的挑战

赵拓, 罗二桂, 王显, 葛君杰, 刘长鹏, 邢巍

2020, 26(1): 84-95. doi:10.13208/j.electrochem.181205

摘要 ( 1838 )

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在质子交换膜燃料电池（PEMFC）中,由于阴极氧还原反应（ORR）速率缓慢,因此开发高效的ORR催化剂是实现燃料电池商业化的关键. 世界各地的研究人员在提高催化剂活性和耐久性方面做出了不懈的努力. 目前,铂基催化剂仍然是商业应用上的首选,为开发实用的低铂氧还原催化剂,研究人员开展了大量的研究. 本文说明了ORR反应遇到的挑战,并介绍了近年来铂基氧还原催化剂的研究进展,具体包括ORR机理、铂核壳结构、一维纳米Pt催化剂和其他的代表性工作.

泡沫镍载 NiCO₂O₄电极的制备及其催化 H₂O₂电氧化的性能

陈维伟, 张飞凡, 杜佳亮, 王毅, 赵春林, 朱凯, 曹殿学, 王贵领

2020, 26(1): 96-102. doi:10.13208/j.electrochem.180921

摘要 ( 1467 )

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本文以水热法结合热处理法原位制备了泡沫镍载 NiCo₂O₄纳米线电极,使用XRD、SEM和TEM对合成的 NiCo₂O₄纳米线进行了表征,NiCo₂O₄纳米线直径约80 nm,长度约 3 ~ 5 μm. 使用循环伏安和计时电流法测试了泡沫镍载NiCo₂O₄纳米线催化H₂O₂的电氧化性能,结果表明泡沫镍载NiCo₂O₄纳米线对H₂O₂电氧化有着优良的催化活性、稳定性和传质性能,在0.3 V电位下0.4 mol·L ^-1 H₂O₂和2 mol·L ^-1 NaOH溶液中氧化电流可达380 mA·cm ^-2.

燃料电池用聚合物质子交换膜的研究进展

刘旭坡, 张运丰, 邓邵峰, 王得丽, 程寒松

2020, 26(1): 103-120. doi:10.13208/j.electrochem.181217

摘要 ( 1810 )

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质子交换膜（PEM）是质子交换膜燃料电池的核心组件之一,具有隔绝阴阳极、提供质子传递通道和阻止燃料渗透的作用. 商业化应用的全氟磺酸PEM存在燃料渗透严重、高温条件下导电性差和成本高的问题,开发性能优良的聚合物PEM显得很有必要. 本文讨论了近年来聚合物PEM的研究进展,分别从聚合物的主链、支链和交联结构角度介绍了分子结构对薄膜相分离、质子导电性、稳定性和电池性能等性能的影响,并讨论了聚合物分子结构设计方面存在的问题,最后对燃料电池用聚合物PEM在未来的发展方向进行了展望.

高容量材料Si@C_PZS在锂离子电池中的储锂性能研究

张庆暖, 张芳芳, 李红霞, 杨兵军, 李小成, 杨娟

2020, 26(1): 121-129. doi:10.13208/j.electrochem.190226

摘要 ( 1337 )

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本文通过简单的溶胶-凝胶法以聚环三磷腈-4,4'-磺酰基二苯酚聚合物（PZS）为碳源通过在硅纳米颗粒表面包覆碳层,成功构筑了核壳结构的Si@C复合材料. 通过对不同厚度碳层包覆的Si@C_PZS的储锂性能进行研究,发现当硅表面PZS衍生碳厚度为10 nm时具有最佳的储锂性能,且经过长达290圈的循环后容量仍然保持在940 mAh·g ^-1,并且利用X射线衍射图谱、热重、比表面孔径测定仪及透射电镜等分析手段对样品进行了结构和组分分析. 本文进一步将Si@C_PZS复合材料作为石墨的添加剂,结果表明30%的Si@C_PZS复合材料可将石墨负极的容量提升至700 mAh·g ^-1.

前驱体中N含量对FeN/C催化剂氧还原活性的影响研究

杨智, 沈亚云, 周娥, 魏成玲, 秦好丽, 田娟

2020, 26(1): 130-135. doi:10.13208/j.electrochem.180923

摘要 ( 907 )

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采用热解法制备FeN/C催化剂,考察催化剂前驱体中氮含量对其氧还原活性的影响. 使用X射线衍射、比表面积和孔径分布测试、透射电子显微镜以及热重分析等方法对催化剂的结构、形貌及催化剂前驱体的热性质等进行表征,使用线性扫描伏安法对催化剂的氧还原活性进行测试. 结果表明,以1,10-菲啰啉为氮源,FeCl₃为铁源,Black Pearl 2000为载体,催化剂前驱体中1,10-菲啰啉含量为20wt%,Fe含量为1wt %时,热处理制备所得催化剂粒子分布均匀,比表面积为824.48 m ²·g ^-1,平均孔隙为10.58 nm,表面的氮元素含量为0.31wt%;并具有最好的氧还原催化活性.催化剂前驱体中氮源含量在热解过程中导致催化剂的比表面积、孔径结构及表面氮元素含量的变化是影响催化剂活性的关键因素.

Ni-Fe/Ti和Ni-Fe-S/Ti的制备及其电催化水分解性能

陆杭烁, 何小波, 银凤翔, 李国儒

2020, 26(1): 136-147. doi:10.13208/j.electrochem.190114

摘要 ( 1445 )

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以钛网为基底,采用电沉积法制备了Ni-Fe/Ti析氧电极,然后将得到的Ni-Fe/Ti电极通过固相硫化制备了Ni-Fe-S/Ti析氢电极. 分别考察了电沉积液中Ni ²⁺/Fe ³⁺离子摩尔浓度比和硫脲加入量对Ni-Fe/Ti和Ni-Fe-S/Ti结构和电化学性能的影响. 结果表明,随着电沉积液中Ni ²⁺含量的增加,Ni-Fe/Ti电极析氧性能先增强后减弱,Ni9Fe1/Ti电极具有最好的析氧性能;随着硫脲加入量的增加,Ni-Fe-S/Ti电极析氢性能呈现先增强后减弱的趋势,Ni9Fe1S0.25/Ti电极具有最好的析氢性能. 在50 mA·cm ^-2下,Ni9Fe1/Ti电极的析氧过电位为280 mV,Ni9Fe1S0.25/Ti电极的析氢过电位为269 mV,且均具有很好的稳定性. 将Ni9Fe1/Ti与Ni9Fe1S0.25/Ti分别作为阳极和阴极进行电催化全水分解,电流密度达到50 mA·cm ^-2所需电势仅1.69 V,表现出很好的全水解催化性能.

Sn-Cl共掺杂的锂离子正极材料Li₂MnO₃的结构及电化学性能研究

王非, 翟欢欢, 王杜丹, 李玉鹏, 陈康华

2020, 26(1): 148-155. doi:10.13208/j.electrochem.190313

摘要 ( 1340 )

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以乙酸盐为原料,柠檬酸为络合剂,通过溶胶-凝胶的方法制备富锂阴极材料Li₂MnO₃,选用草酸亚锡(SnC₂O₄)为锡源,用Sn ⁴⁺代替Mn ⁴⁺,获得不同掺杂量的材料. 适当含量的Sn ⁴⁺掺杂可以提高材料的放电比容量,在低电流下获得256.3 mAh·g ^-1的高放电比容量,但由于Sn ⁴⁺离子半径过大,不能起到稳定结构的作用,材料的倍率性能较差. 在此基础上,选用氯化亚锡(SnCl₂)进行掺杂改性,在材料中同时引入Sn ⁴⁺和Cl ^-掺杂,获得了层状结构更完整的粉末样品. 通过共掺杂改性的阴极材料可以在20 mA·g ^-1的电流密度,经过80圈的循环仍然保持153 mAh·g ^-1的放电比容量,且此时还未出现衰减现象,库仑效率保持在96%以上;在400 mA·g ^-1的电流密度下提供的比容量可高达116 mAh·g ^-1,是未掺杂样品的2倍左右.

近期热点文章

詹东平

2020, 26(1): 156-158.

摘要 ( 616 )

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