电化学（中英文）

第29卷第1期封面和目次

2023, 29(1): 0-0.

摘要 ( 219 )

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作者聚焦

2023, 29(1): 2215111. doi:10.13208/j.electrochem.2215111

摘要 ( 196 )

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《电催化与电合成》专辑序言

周天华, 王双印, 程方益

2023, 29(1): 2215000. doi:10.13208/j.electrochem.2215000

摘要 ( 444 )

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高活性和耐久性非铂氧还原催化剂的研究进展

李渊, 陈妙迎, 卢帮安, 张佳楠

2023, 29(1): 2215002. doi:10.13208/j.electrochem.2215002

摘要 ( 919 )

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质子交换膜燃料电池(PEMFCs)阴极氧还原反应(ORR)动力学迟缓，需要消耗大量的贵金属催化剂，这限制了其商业化应用。目前原子级分散的M-N-C（M = Fe, Co, Mn等）催化剂受到人们青睐，有望替代铂催化剂。在过去的几十年里，M-N-C催化剂取得了很大的进步，具有优异的ORR活性，而且燃料电池初始性能有希望接近传统的Pt/C催化剂。然而，这些高活性的Fe-N-C催化剂在燃料电池实际工作条件下的稳定性比较差。在这篇综述中，我们总结了在高效氧还原M-N-C催化剂方面的最近进展，主要概述了我们在限域策略和自旋调控方面的贡献。此外，我们还总结了几种提高活性的有效方法。我们还总结了近期的关于揭示M-N-C催化剂的降解机制的认识，如金属浸出、碳腐蚀、质子化和微孔淹没都会造成催化剂降解。为了改善M-N-C催化剂的寿命，我们概括了文献中的缓解策略，包括控制催化剂中S1/S2位点、使用非铁基催化剂、增强金属氮键、改善碳载体的耐腐蚀性和使用质子缓冲液等。最后，我们提出了目前原子级分散的M-N-C催化剂存在的挑战和可能的解决方案。

瓜环基金属纳米催化剂的电化学研究进展

韦宗楠, 曹敏纳, 曹荣

2023, 29(1): 2215008. doi:10.13208/j.electrochem.2215008

摘要 ( 651 )

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金属纳米材料在电催化应用中展示出良好的性能，但是它们依旧面临着稳定性差和调控策略有限的问题。引入第二组分是一种有效的策略，能够很好的改善其催化活性与稳定性。在这篇综述中，我们概述了结合金属纳米材料和瓜环（CB[n]）用于电催化应用。瓜环是一系列的具有刚性结构、高稳定性、与金属配位的官能团的大环，它们适合稳定金属纳米材料并对其进行调控。本文讨论按照瓜环的功能分类，包含瓜环作为保护剂、瓜环基的超分子自组装体以及瓜环作为前驱体制备氮掺杂多孔碳。多种金属纳米催化剂，包括金属纳米颗粒（Pt，Ir，Pd，Ru，Au）、金属单原子（Fe，Co，Ni）以及过渡金属碳化物（TMCs）成功与瓜环或瓜环衍生的碳材料复合，这些复合材料在许多电催化反应中展示出优异的性能和稳定性，反应包括了氧还原反应（ORR）、析氧反应（OER）、析氢反应（HER）、二氧化碳还原反应（CO₂RR）、甲烷氧化反应（MOR）、乙醇氧化反应（EOR）。其中，一些金属-瓜环复合物可进一步作为双功能催化剂用于全水解和燃料电池中。瓜环基的纳米催化剂具有媲美商用催化剂的性能，其稳定性甚至可优于商用催化剂。实验分析以及密度泛函理论（DFT）计算均证明，该提升得益于瓜环和金属纳米晶之间的相互作用以及瓜环自身的稳定性。最后，我们讨论了瓜环基电催化剂的挑战与机遇。本综述提供了通过瓜环构筑具有优异性能的金属纳米材料，并期待该策略将有助于开发高效催化剂并用于更多的电化学应用中。

乙烯在钯圆盘电极的电化学氧化研究

吴炜星, 王莹

2023, 29(1): 2215004. doi:10.13208/j.electrochem.2215004

摘要 ( 975 )

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由于巨大的潜在市场，乙烯的电化学氧化受到愈来愈多的关注。目前，主流的电化学氧化法仍以依赖于氧化还原媒介的介导氧化法为主，而这些媒介的使用在电解过程中产生大量的腐蚀性中间体，使其实际应用受到阻碍。直接电氧化法可有效规避此问题，但又受到低活性和低选择性的限制。在本工作中，我们针对目前最先进的钯催化直接氧化体系，在中性条件下开展了一系列电化学研究，以对该过程的机理获取更深入的认识。在氮气和乙烯氛围下，钯电极的循环伏安谱图有显著区别。我们发现电解过程中生成的Pd(II)物种在乙烯氛围下可绕过原本的电化学还原路径，通过一个化学步还原为Pd(0)，因此可能是乙烯氧化的活性位点。Pd(II)物种所对应的还原峰也因此可作为乙烯吸附的数量的指标。通过电化学脉冲序列的设计，我们在钯催化剂上识别了两种具有不同吸附强度的乙烯，其强、弱吸附模式所对应的电荷转移比例约为0.3:1。弱吸附的乙烯在钯电极表面表现出可逆的吸脱附行为，而具有强吸附模式的乙烯无法通过物理过程脱附，可能指向到乙烯深度氧化过程。这项工作为进一步设计高性能乙烯直接电氧化催化剂提供了设计思路和方向。

类超晶格结构：有序性传质赋予燃料电池高品质输出性能

王健, 轩文辉, 何倩, 蒋金霞, 周圆圆, 聂瑶, 廖强, 邵敏华, 丁炜, 魏子栋

2023, 29(1): 2215003. doi:10.13208/j.electrochem.2215003

摘要 ( 627 )

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质子交换膜燃料电池（PEMFC）是一种强耦合、复杂非线性、动态的、多输入多输出的能量转换装置，不容易达到或保持理想的工作状态。在动态的PEMFC的工作状态下，其输出的电流和电压是振动的、不稳定的，会对负载的使用和寿命造成很大的影响，严重时亦可损坏负载。该波动的电流或电压输出不仅直接决定着发电系统的成本，而且影响着有效的能量转换效率及电子原件和设备的寿命。基于此，本工作针对燃料电池动态特性及动态排水空间受限导致其电流不规则波动，进而影响输出电能品质和燃料电池系统及其他电子元件的寿命和维护成本等问题。开发了一种外延生长的方法制备排水空间可调控的抗溺水电极，通过调控载体的成核位点密度，形成一种具有不同排水空间的类超晶体结构微米级铂基催化剂。该催化剂制备的电极不仅表现出极佳的抗溺水性，在极低的电流振幅（25 mA·cm^-2）下持续稳定的输出高品质电能，同时提高了铂的利用率，使其组成的MEA比功率密度达到11.69 W·mg_Pt^-1，表现出极高的应用潜力。

征稿简则

2023, 29(1): 0-Ⅰ.

摘要 ( 2 )

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