电化学（中英文）

第28卷第12期封面和目次

2022, 28(12): 0-0.

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人工智能在锂离子电池研发中的应用

朱振威, 邱景义, 王莉, 曹高萍, 何向明, 王京, 张浩

2022, 28(12): 2219003. doi:10.13208/j.electrochem.2219003

摘要 ( 1603 )

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锂离子电池已成为解决现代社会储能问题的最佳解决方案之一。然而，电池材料和器件开发都是复杂的多变量问题，传统的依赖研究人员进行实验的试错法在电池性能提升方面遇到了瓶颈。人工智能（AI）具有强大的高速、海量数据处理能力，是上述突破研究瓶颈的最具潜力的技术。其中，机器学习 (ML) 算法在评估多维数据变量和集合之间的组合关联方面的独特优势有望帮助研究人员发现不同因素之间的相互作用规律并阐明材料合成和设备制造的机制。本综述总结了锂离子电池传统研究方法遇到的各种挑战，并详细介绍了人工智能在电池材料研究、电池器件设计与制造、材料与器件表征、电池循环寿命与安全性评估等方面的应用。最重要的是，我们介绍了AI和ML在电池研究中面临的挑战，并讨论了它们应用的缺点和前景。我们相信，未来实验科学家、数学建模专家和AI专家之间更紧密的合作将极大地促进AI和ML方法用以解决传统方法难以克服的电池和材料问题。

锂硫电池复合正极研究进展

李西尧, 赵长欣, 李博权, 黄佳琦, 张强

2022, 28(12): 2219013. doi:10.13208/j.electrochem.2219013

摘要 ( 705 )

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锂硫电池因其超高的理论能量密度被视为极具前景的下一代电化学储能体系，其中高比容量的硫正极提供了锂硫电池的能量密度优势并直接决定了电池的实际性能。经过数十年的发展，最具前景的硫正极体系分别是硫碳复合（S/C）正极和硫化聚丙烯腈（SPAN）正极。本文系统综述了S/C正极和SPAN正极的最新研究进展。首先，简要介绍了两种正极的工作原理并进行了比较。S/C正极发生固-液-固多相转化反应，充放电表现为双平台特征。与之相比，SPAN正极发生固-固反应，充放电曲线为单平台。然后，对两种正极所面临的挑战和目前报道的优化策略进行了系统的分析与讨论。对于S/C正极，主要调控策略包括电极结构修饰、电催化剂设计与辅助氧化还原介体调控；对于SPAN正极，主要调控策略包括电极结构设计、电极形貌调控、杂原子掺杂和外源性氧化还原介体调控。最后，在电池尺度上对S/C正极和SPAN正极进行了综合比较，并对基于S/C正极和SPAN正极的锂硫电池在未来所面对的机遇与挑战进行了展望。

多电子反应材料推动高能量密度电池发展：材料与体系创新

郭瑞琪, 吴锋, 王欣然, 白莹, 吴川

2022, 28(12): 2219011. doi:10.13208/j.electrochem.2219011

摘要 ( 618 )

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全球能源结构转型推动了电化学储能系统的飞速发展，提高能量密度是发展新型二次电池的重要方向和研究热点。然而，受限于传统的嵌入式反应，锂离子电池在能量密度上已经逐渐达到极限。要发展更高能量密度的新型二次电池，需要在新理论、新材料和新体系上进行突破。基于此，本文总结了20年来多电子反应材料概念的形成、理论的发展、材料创制的历程。在“轻元素多电子反应”和“多离子效应”核心设计准则的指导下，具有上述特征的电极材料与电池结构不断发展迭代，引领了高能量密度电池的发展方向。从阳离子氧化还原到阴阳离子协同氧化还原，从嵌入式反应到合金化反应，从传统有机液态体系到电池固态化，本文梳理了典型的多电子反应正负极材料的结构特性、体系创新和工程化前景，剖析了多电子反应电极材料的瓶颈问题，并分析了电池固态化发展所面临的挑战。最后，对高能量密度电池的未来发展趋势和难点进行了归纳与展望。

基于离子液体的超级电容在3 V及65 ^oC老化条件下的铝碳界面效应

叶珍珍, 张抒婷, 陈鑫祺, 王瑾, 金鹰, 崔超婕, 张磊, 钱陆明, 张刚, 骞伟中

2022, 28(12): 2219005. doi:10.13208/j.electrochem.2219005

摘要 ( 461 )

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相比于传统乙腈电解液体系的超级电容器，离子液体基超级电容器具有工作窗口电压高，能量密度大，不可燃等优点，适用于碳中和时代清洁但不稳定电力领域的大规模储能。然而，目前的工作主要集中在对纽扣型离子液体-超级电容器的研究上，有关软包式离子液体-超级电容器的长循环寿命评测的报道较少。构建可靠的超级电容器用于长时间测试或在高温下开展加速老化测试，应考虑集流体/电极界面的良好接触，以最小化电荷转移电阻。本文以包覆不同碳层的泡沫铝为集流体，研究了超级电容器新系统中的碳-铝界面效应。通过环氧树脂薄膜碳化得到的均匀无定形碳层，相比通过PVDF粘附石墨烯碳层，赋予了铝相和碳相更强的相互作用。此外，为了充分挖掘大离子尺寸的离子液体电解液的潜力，本文采用介孔碳电极实现离子在介孔间的快速扩散。因此，本工作首次制备了由介孔碳电极、离子液体电解液和覆碳三维泡沫铝集流体组成的新结构软包式超级电容器。以自制的容量为37 F的不同软包式超级电容器件，通过3 V、65 ^oC、500 h加速老化试验，研究了其时间依赖性的电化学性能，包括CV测试、恒流充放电测试、电容值、接触电阻、电化学阻抗谱等。相比石墨烯包覆的泡沫铝基器件，无定形碳层包覆的泡沫铝基器件表现出更高的电容保持率。此外，我们还对ESR进行了等效电路拟合，并深入分析了接触电阻、电荷转移电阻、韦伯电阻，研究了C-Al界面对高能量密度超级电容器的高性能和稳定性的影响。500小时老化测试前后的极片表征证实了上述结果。高温、高压条件使粘附石墨烯碳层的泡沫铝界面结构不可靠。而泡沫铝表面原位包覆的碳层在老化过程中表现出较强的相互作用和稳定的结构。这些坚实的数据为面向高能量密度、高功率密度和长循环寿命，进一步优化高窗口电压超级电容器提供了充足的信息。

锂硫电池用高度环化硫化聚丙烯腈的制备

姬璇, 汪佳裕, 王安邦, 王维坤, 姚明, 黄雅钦

2022, 28(12): 2219010. doi:10.13208/j.electrochem.2219010

摘要 ( 965 )

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硫化聚丙烯腈因其不溶解机制和有效缓解锂硫电池中多硫化物“穿梭效应”，被认为是具有吸引力的锂硫电池正极候选材料。硫化聚丙烯腈的导电聚合物骨架具有优异的电子导电性，同时共轭主链能有效解决充放电过程中硫正极体积变化引起的正极结构坍塌问题。因硫化聚丙烯腈的固-固反应机理，有效克服了传统硫正极在醚类电解液中多硫化物溶解及穿梭效应的问题，具有高正极活性物质利用率、出色的循环稳定性和结构稳定性等优势。有许多研究工作致力于通过硫化促进剂来提高硫化聚丙烯腈的硫含量，进而提高材料的能量密度。其中，硫化聚丙烯腈主链的环化度与循环稳定性的关系引起了我们的关注。在该研究工作中，通过在硫化过程中引入无水硫酸铜和正乙基正苯基二硫代氨基甲酸锌(ZDB)合成了SPAN-C-V复合材料。无水硫酸铜和ZDB的共同引入降低了聚丙烯腈环化反应的起始温度，同时提高了产物SPAN-C-V内碳碳双键的含量，在提高了材料硫含量的同时提高了其环化度。以SPAN-C-V为正极活性物质所组装的锂硫电池展现出良好的循环稳定性和倍率性能：在0.2 C (1 C = 600 mAh·kg^-1)下循环100次后的可逆容量为601 mAh·kg^-1，容量保持率为93%。该工作对于硫化聚丙烯腈材料的发展提供了参考。

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2022, 28(12): 1.

摘要 ( 143 )

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