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当期目录

    2022年 第28卷 第9期    刊出日期:2022-09-28
    电解水制氢专辑(李莉教授、胡劲松研究员、魏子栋教授主编)
    第28卷第9期封面和目次
    2022, 28(9):  0-0. 
    摘要 ( 236 )   PDF (17207KB) ( 617 )  
    相关文章 | 计量指标
    《电解水制氢》专辑序言
    李莉, 胡劲松, 魏子栋
    2022, 28(9):  22214000.  doi:10.13208/j.electrochem.2214000
    摘要 ( 677 )   HTML ( 323)   PDF (273KB) ( 862 )  
    参考文献 | 相关文章 | 计量指标
    作者聚焦
    2022, 28(9):  2214111.  doi:10.13208/j.electrochem.2214111
    摘要 ( 374 )   HTML ( 101)   PDF (500KB) ( 292 )  
    参考文献 | 相关文章 | 计量指标
    综述
    钙钛矿型水氧化电催化剂
    梁宵, 张可新, 沈雨澄, 孙轲, 石磊, 陈辉, 郑克岩, 邹晓新
    2022, 28(9):  2214004.  doi:10.13208/j.electrochem.2214004
    摘要 ( 1259 )   RichHTML ( 466)   PDF (6163KB) ( 1228 )  
    数据和表 | 参考文献 | 相关文章 | 计量指标

    在全球能源结构“清洁化”转型的背景下,可再生能源的开发与利用能够有效解决能源危机与环境问题,符合我国的可持续发展路线。能源转换与储存技术贯穿着循环能源技术的各个环节,是新型能源框架的核心支撑。 水氧化反应是众多能源体系(例如, 水裂解反应、 二氧化碳还原反应、 氮还原反应和金属-空气电池)的重要半反应, 但其动力学缓慢, 严重限制了设备的能源效率, 阻碍了相应技术的广泛应用。因此, 亟需开发具有低成本、 高活性、 强稳定性的水氧化电催化剂以降低反应能垒,进而推动能源转换与存储设备的工业化发展。钙钛矿型材料的晶体结构包容性强, 元素组成涵盖广泛, 具有丰富而独特的电子特性, 易于实现表面化学与电子结构的精准调控, 因此被公认为理想的催化材料设计平台。本文综述了钙钛矿型水氧化电催化剂的最新研究进展。首先介绍了钙钛矿型材料的晶体结构和电子特性,归纳了制备钙钛矿型氧化物的代表性的合成策略。通过讨论近期钙钛矿型水氧化电催化剂在酸性和碱性介质中的研究进展, 强调了钙钛矿型电催化剂结构与催化性能间的构效关系。 最后, 我们总结了钙钛矿型水氧化电催化剂在实际应用中面临的挑战与机遇, 提出了相应的建议与解决方案, 期望能使读者更清晰地认识到该领域的未来发展方向。

    低铱酸性氧析出电催化剂的研究进展
    倪静, 施兆平, 王显, 王意波, 吴鸿翔, 刘长鹏, 葛君杰, 邢巍
    2022, 28(9):  2214010.  doi:10.13208/j.electrochem.2214010
    摘要 ( 1786 )   RichHTML ( 517)   PDF (4233KB) ( 2187 )  
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    开发高性能、 低成本的氧析出反应(OER)电催化剂是促进质子交换膜水电解(PEMWE)制氢规模化应用的关键。迄今为止, OER催化剂的最佳选项仍为贵金属铱(Ir), 但其仍存在活性不足和储量稀缺的问题, 进而增加了材料成本和电力成本。因此, 开发低Ir载量、 高活性和稳定性间距, 且能够满足PEMWE设备中大电流密度和长期运行要求的OER催化剂是十分必要的。这些目标的实现需要深入理解酸性OER机制、明晰材料设计方法, 并建立可靠的性能评估指标(特别是对耐久性的评估)。综上,本文首先系统总结了目前被广泛接受的酸性OER活性表达机制(即吸附析出机制、 晶格氧氧化机制和多活性中心机制)和失活机制(即活性物种溶解、晶相和形态演化、 催化剂脱落和活性位点阻塞), 为催化剂的微观结构设计提供指导。其次, 我们讨论了最近报道的几类低铱OER催化剂, 包括多金属合金氧化物、 负载型催化剂、具有特殊空间结构的催化剂和单位点催化剂, 并重点描述低Ir催化剂中的性能如何得以调控以及其中潜在的构效关系。随后, 我们介绍了常用的催化剂稳定性评价指标、 催化剂失活表征技术以及模拟PEMWE实际操作条件的催化剂寿命测试方法,希望为催化剂筛选提供依据。最后, 针对未来可用于PEMWE体系的低铱OER催化剂的探索提出了一些可行建议。

    析氧反应铁镍基预催化剂的表界面调控与进展
    李家欣, 冯立纲
    2022, 28(9):  2214001.  doi:10.13208/j.electrochem.2214001
    摘要 ( 1260 )   RichHTML ( 512)   PDF (3051KB) ( 1293 )  
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    析氧反应(OER)是水分解中重要的半反应, 为提高其催化性能,开发高效非贵金属催化剂已成为当前的研究重点。铁镍(FeNi)基材料被认为是最好的预催化剂, 在催化过程中,它们的表面将转变成高价态金属氧化物或氢氧化物作为真正的活性物质。FeNi基预催化剂的结构和形貌在很大程度上影响了其催化性能, 因此, 优化和调整FeNi基预催化剂的结构和化学环境可以提高电催化性能。基于我们的研究工作, 我们撰写了FeNi基预催化剂的表面结构调控促进电化学析氧反应的研究进展。我们首先介绍了碱性OER的反应机理, 然后从杂原子掺杂、表面成分改性、选择性结构转变、表面化学状态调节、异质结构构建和载体效应等方面讨论了FeNi基预催化剂表面调控对析氧反应性能的影响。尽管在OER反应中FeNi都被认为转变成高价态的金属活性物质, Fe/Ni体系的表面结构、形貌和化学状态仍然能够显著影响其最终的催化性能, 即FeNi基预催化剂的性质会影响析氧反应的催化性能。通过精细设计并尽量提高Fe和Ni的协同作用将有利用提升氧析出的催化性能。我们希望本综述能够对FeNi基预催化剂的制备和表界面性质调控与电催化析氧反应性能的理解有所帮助。

    研究论文
    自支撑NiFe LDHs@Co-OH-CO3纳米棒阵列电极用于碱性阴离子交换膜电解水
    郭丹丹, 俞红梅, 迟军, 邵志刚
    2022, 28(9):  2214003.  doi:10.13208/j.electrochem.2214003
    摘要 ( 886 )   RichHTML ( 341)   PDF (7314KB) ( 838 )  
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    开发高效耐用的电极对碱性阴离子交换膜电解水(AEMWEs)制氢至关重要。在这项研究中,我们展示了一种高效且稳定的自支撑NiFe LDHs@Co-OH-CO3/NF纳米棒阵列电极分别用于析氧反应(OER)和AEMWE的阳极。在这项工作中,我们将2D的镍铁层状双金属氢氧化物纳米片(NiFe LDHs)原位生长在1D的碱式碳酸钴纳米线上(Co-OH-CO3/NF),最终得到独特的纳米棒阵列复合结构电极。在三电极体系中,自支撑NiFe LDHs@Co-OH-CO3/NF对OER具有良好的催化活性, 在1 mol·L-1 KOH中, 当电流密度为20 mA·cm-2时,过电位为215 mV。当自支撑NiFe LDHs@Co-OH-CO3/NF作为AEMWE的阳极(70 oC,1 mol·L-1 KOH),在电流密度为0.5 A·cm-2时, 电解电压为1.72 V,并且具有较好的稳定性。进一步的实验表征结果显示了自支撑NiFe LDHs@Co-OH-CO3/NF的优异性能是其具有特殊的形貌结构。这是由于纳米棒阵列电极的三维分层结构可以有效防止纳米片团聚, 从而有利于电子转移,为水分解提供大量的边缘活性位点。

    焦耳热快速合成双功能电催化剂用于高效水分解
    周澳, 郭伟健, 王月青, 张进涛
    2022, 28(9):  2214007.  doi:10.13208/j.electrochem.2214007
    摘要 ( 886 )   RichHTML ( 296)   PDF (3880KB) ( 1173 )  
    数据和表 | 参考文献 | 补充材料 | 相关文章 | 计量指标

    电解水是有效的产氢方式之一, 开发具有高催化活性的电极材料是当前电解水的研究热点,但仍面临诸多挑战。 本研究报告了一种通过焦耳热技术快速制备多金属异质结构, 并将其用作电解水的双功能电催化剂, 展现出优异的电解水催化活性。通过焦耳热处理三种金属前驱涂覆的碳布, Mo2C和CoO/Fe3O4异质结构形成。当其用作析氢(HER)和析氧(OER)的双功能催化剂时, 仅需121 mV和268 mV的过电位,可以实现10 mA·cm-2的电流密度。当用于两电极电解水时, MoC/FeO/CoO/CC作为阳极和阴极催化剂表现出优异的电催化性能和长期稳定性, 仅需1.69 V即可实现10 mA·cm-2的电流密度, 并且展现出25小时的稳定性。本研究通过简单、 快速的焦耳热技术实现了双金属/多金属异质结构的构筑,并应用于高效水电解,为合理设计多金属异质结构提供指导。

    吸电子和亲水性Co-卟啉促进电催化氧还原反应的研究
    郭鸿波, 王亚妮, 郭凯, 雷海涛, 梁作中, 张学鹏, 曹睿
    2022, 28(9):  2214002.  doi:10.13208/j.electrochem.2214002
    摘要 ( 1261 )   RichHTML ( 384)   PDF (1852KB) ( 1911 )  
    数据和表 | 参考文献 | 补充材料 | 相关文章 | 计量指标

    研究影响电催化氧还原反应活性的因素对于合理设计高效的氧还原反应催化剂至关重要。调节催化剂电子结构通常被用于精确调控电催化氧还原反应活性。然而, 该反应发生在液/气/固界面, 很少有报道调控分子催化剂的亲疏水性来提高其催化活性。在此, 我们报道了两种钴卟啉NO2-CoP(5,10,15,20-四(4-硝基苯基)钴卟啉)和5F-CoP(5,10,15,20-四(五氟苯基)钴卟啉)并研究了其电催化氧还原反应性能。通过同时调控meso-位取代基的电子结构和亲水性能, NO2-CoP显示出比5F-CoP更高的电催化氧还原反应活性, 其半波电位向阳极方向移动近60 mV。NO2-CoP比5F-CoP具有更好的亲水性。理论计算表明, NO2-CoP比5F-CoP更容易有效地与O2分子结合形成CoIII-O2·-。这项工作提供了一个简单而有效的策略, 通过使用吸电子和亲水取代基来提高钴卟啉的氧还原反应活性。该策略对于设计和开发其他用于电催化的分子催化剂体系也具有重要的启发意义。