电化学（中英文）

2019年第4期封面和目次

2019, 25(4): 0.

摘要 ( 465 )

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《二氧化碳电还原》专辑序言

李箐, 刘敏

2019, 25(4): 411-412. doi:10.13208/j.electrochem.180940

摘要 ( 872 )

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参考文献 | 相关文章 | 计量指标

水溶液中二氧化碳电还原技术的发展现状、挑战及对策

张旭锐, 邵晓琳, 易金, 刘予宇, 张久俊

2019, 25(4): 413-425. doi:10.13208/j.electrochem.180943

摘要 ( 1303 )

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二氧化碳(CO₂)电化学还原利用CO₂生产低碳燃料，能够实现可再生能源存储同时降低温室气体排放对环境的负面影响，因而成为了近年里一个甚受瞩目的研究与开发热点. 尽管以往科学家关于催化剂活性、产物选择性以及反应机理的基础研究已做了广泛的报道，但对催化稳定性和电化学反应器系统的设计及实用性方面还未给予充分重视. 本文针对影响低温水溶液中二氧化碳电化学还原技术实用化的上述两个重要因素，从技术应用需求角度出发，在概述发展现状基础上，总结归纳了主要存在的技术挑战，对未来研究方向提出了建议性对策.

电化学二氧化碳还原中的铜基催化剂

杨帆, 邓培林, 韩优嘉, 潘静, 夏宝玉

2019, 25(4): 426-444. doi:10.13208/j.electrochem.180948

摘要 ( 2426 )

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由于不断增加的二氧化碳排放导致全球变暖，且能源短缺等问题日益恶化，将二氧化碳电化学还原为高附加值化学品和燃料引起了极大的兴趣，设计高效催化剂对实现二氧化碳的高效选择性转化具有重要意义. 在所探索的各种催化剂中，铜基催化剂具有良好的开发潜力，可用于烃类生产. 本文综述了铜基电化学二氧化碳转化材料的最新进展. 分别从尺寸结构到不同形式（合金、氧化物）的铜基催化剂，以及分子催化剂等方面展开，重点讨论铜基催化剂上二氧化碳电解还原的反应机理. 最后，对未来高效铜基催化剂的设计提出展望，以促进二氧化碳转化的可持续发展.

铋基二氧化碳还原电催化材料研究进展

周睿, 韩娜, 李彦光

2019, 25(4): 445-454. doi:10.13208/j.electrochem.180946

摘要 ( 2001 )

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二氧化碳（CO₂）作为一种经济、安全、可再生的碳资源化合物，其高效回收利用一直是全社会关注的焦点. 利用电化学方法，将CO₂还原转化生成一系列高附加值的化学品或燃料，对于缓解能源与环境双重压力具有重要的现实意义. 本论文介绍了电化学CO₂还原反应的基本原理与过程，综述了近年来铋基催化材料的发展现状，重点对这类催化材料的制备合成、结构调控、催化反应机理研究等方面进行了总结，最后对其未来发展方向进行了探讨与展望.

用于二氧化碳电化学还原反应的铜基催化剂研究进展

雷文, 肖卫平, 王得丽

2019, 25(4): 455-466. doi:10.13208/j.electrochem.180947

摘要 ( 1204 )

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二氧化碳（CO₂）电催化还原对于解决目前日益严重的能源危机和环境污染等问题具有重要的意义，并且能产生一定经济效益. 本文简要概述了水溶液体系中电化学还原CO₂的发展现状，从铜基催化剂的结构/形貌两方面着手，介绍了近年来的最新研究进展. 最后，结合当前发展状况，从能源和经济等角度出发，对未来铜基电极材料研究进行了展望.

氮化钴电催化还原二氧化碳为一氧化碳

马晨, 侯朋飞, 康鹏

2019, 25(4): 467-476. doi:10.13208/j.electrochem.180941

摘要 ( 1508 )

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电催化还原二氧化碳是一种潜在的解决全球变暖的途径，但是仍有许多挑战. 本文报道了使用氮化钴在水溶液中电催化还原二氧化碳为一氧化碳. 通过对比不同煅烧温度及气氛合成的催化剂表明氮掺杂对催化活性的提高至关重要. 其中700-Co_5.47N/C展现了最高的催化活性，在较低的电势-0.7 V(vs. RHE)下，一氧化碳的电流密度达到9.78 mA·cm^-2. 另外，通过改变电解电压，CO/H₂的比例能在1:3到3:2之间调节. 91 mV·dec^-1的Tafel 斜率表明形成表面吸附的CO₂^·-中间体是CO₂表面还原的决速步骤，而氮化策略可以增加表面碱性位点的数量，从而稳定还原的中间体，提高反应效率和产物选择性.

单层含氧缺陷δ-MnO₂用于二氧化碳还原

张月凤, 刘建军, 危增曦, 田欣欣, 马建民

2019, 25(4): 477-485. doi:10.13208/j.electrochem.180945

摘要 ( 910 )

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电催化还原二氧化碳成多碳燃料一直是研究的热点. 而找到活性高，选择性优，稳定性好的催化剂一直是研究者们奋斗的目标. 二氧化锰因其独特的物理和化学性质被广泛的应用于电催化领域，而缺陷的调控可以改变催化剂的电子性质，在此次工作中作者系统地研究了在有氧缺陷和没有氧缺陷的二维二氧化锰上的电催化二氧化碳还原反应. 通过利用自旋极化密度泛函理论，作者分别计算了他们的电子性质和分子在吸附过程中的能量值. 结果显示，缺陷的引入改变了二氧化锰的特性，使其从半导体性质变为半金属性质，从而提高催化剂的导电性. 同时，分析能量图也很容易发现对应产品的选择性也发生了变化. 二氧化锰有利于甲酸的产生，而氧缺陷的二氧化锰更有利于一氧化碳的生成. 本研究将为二氧化碳还原的其他非贵金属氧化物催化剂的结构设计和优化提供一定的指导.

Fe-N共掺杂纳米碳材料的形貌对电化学还原反应的影响

李二岭, 杨发, 阮明波, 宋平, 徐维林

2019, 25(4): 486-496. doi:10.13208/j.electrochem.180942

摘要 ( 878 )

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众所周知，石墨烯片（GS）和碳纳米管是能源转化和储存应用中有效的催化剂. 然而，过渡金属基氮（N）掺杂的体系中经常形成GS和碳纳米管的复合物，使得该体系内的构效关系研究变得十分困难. 为了可控制备出含有理想物种的催化剂，作者尝试通过利用氮对碳纳米管生长的效应调节生成产物的形貌. 本文中，作者采用一步法制备了一系列Fe-N共掺杂的GS、GS/竹节碳纳米管(BCNTs)复合物及BCNTs催化剂. 为了评估碳形貌对催化剂性能的影响，作者采用氧气还原反应（ORR）及二氧化碳还原反应（CO₂RR）作为模型反应. 电化学测试结果表明,所有的样品当中仅含BCNTs的催化剂表现出最好的ORR活性（起始电位E_onset = 1.02 V_RHE）及CO₂RR活性（CO生成法拉第效率FE_CO = 91.1%，-0.6 V_RHE）. 进一步的研究表明，优异的活性与独特的BCNTs中存在的缺陷、较大的比表面积、高含量的吡啶N及FeN_x相关. 该工作加深了作者对形貌相关的ORR及CO₂RR过程的认识和理解.

氧化还原刻蚀铜表面对二氧化碳电催化还原性能的研究

张宝花, 张进涛

2019, 25(4): 497-503. doi:10.13208/j.electrochem.180944

摘要 ( 1131 )

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大规模化石燃料的使用排放了大量的二氧化碳（CO₂），导致环境中二氧化碳的含量急剧增加. 为了降低大气中二氧化碳的含量，以电催化的方法将二氧化碳转化为有用的化工原料和燃料是解决能源和环境问题的重要途径. 本文主要利用氧化还原刻蚀法，在铜表面形成复合纳米结构，用于二氧化碳的电催化还原反应研究. 首先，作者通过一定浓度的三氯化铁（FeCl₃）溶液与铜片的氧化还原反应，在刻蚀铜表面时形成具有立方体结构的氯化亚铜纳米材料，用于二氧化碳的电催化还原反应. 为了研究反应时间对催化性能的影响，作者通过改变反应时间（1、2、3和4 h）合成了不同结构的铜基催化剂. 研究发现，在反应3 h后，Cu-3h催化剂对二氧化碳的电催化还原具有较小的起始电压（-0.3 V vs. RHE）和较大的电流密度值，表现出了较强的还原能力. 经检测，所得到主要还原产物为一氧化碳（CO）和甲烷（CH₄）. 在-0.6 V时，二氧化碳催化还原的法拉第效率可达到60%，表明以氧化还原法刻蚀铜表面具有较好的改善二氧化碳电催化还原的能力.

二氧化钛纳米颗粒/还原氧化石墨烯修饰玻碳电极在对硝基苯酚检测中的应用

酒琳娜, 程永强

2019, 25(4): 504-510. doi:10.13208/j.electrochem.180423

摘要 ( 705 )

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本文报道了用二氧化钛纳米颗粒（TiO₂NPs）/还原氧化石墨烯（RGO）的复合物修饰玻碳电极检测微量对硝基苯酚（4-NP）的电化学方法. 本研究用扫描电子显微镜（SEM）对该复合材料形貌进行表征，用循环伏安法和交流阻抗谱对该复合物电极的电化学性能进行检测，表现出良好的电化学特性，采用差分脉冲伏安法对4-NP进行微量检测，结果令人满意，这主要得益于TiO2NPs/RGO复合物对4-NP有较高的催化活性，其电流峰值与浓度呈较高的线性关系，DPV的检测范围为10 μmol·L^-1 ~ 350 μmol·L^-1，检测限为0.13 μmol·L^-1. 与其他报道的一些电化学传感器相比，该传感器检测范围大，检测限低，且工作稳定，成本低，分析简单快速，具有很好的应用前景.

Cu-bipy-BTC衍生碳基材料的制备及其氧还原电催化性能

张利华, 陈峻峰, 黄皖唐, 胡勇有, 程建华, 陈元彩

2019, 25(4): 511-521. doi:10.13208/j.electrochem.180308

摘要 ( 983 )

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制备高效、廉价的氧还原(ORR)电催化剂是燃料电池的技术关键. 本文采用水热法制备出前驱体金属有机骨架化合物（MOF：Cu-bipy-BTC，bipy=2,2′-联吡啶，BTC=均苯三甲酸）后，再高温煅烧得到碳基材料MOF-800. 采用扫描电镜、X射线衍射、红外光谱、氮气吸附/脱附等温线和X射线光电子谱表征了材料的形貌和结构特征；采用线性扫描伏安曲线、i-t曲线等考察了材料的氧还原催化性能. 结果表明，与前驱体Cu-bipy-BTC相比，MOF-800含有大量的微孔(0.5 ~ 1.3 nm)，为铜、氮掺杂多孔碳. MOF-800的电荷转移阻抗为10.6 Ω，比Cu-bipy-BTC降低了97.2%，具有优良的导电性. MOF-800具有优异的ORR催化性能，其起始电位约为-0.04 V(vs. Ag/AgCl)，其电子转移数接近4. 铜、氮掺杂的多孔碳结构导电性好，高含量的吡啶氮、吡咯氮和石墨氮提供了大量催化活性位点(C-N, Cu-N_x)，是MOF-800具有高氧还原电催化性能的主要原因. 本研究可为煅烧Cu-bipy-BTC制备碳基材料用于燃料电池修饰阴极提供技术支撑与理论依据.

近期热点文章

詹东平

2019, 25(4): 522-523.

摘要 ( 500 )

PDF (319KB) ( 331 )

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深切悼念中国科学院院士査全性教授

中国化学会电化学委员会

2019, 25(4): 524-525. doi:10.13208/j.electrochem.180955

摘要 ( 659 )

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征稿简则

《电化学》编辑部

2019, 25(4): 526.

摘要 ( 510 )

PDF (152KB) ( 243 )

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