尖晶石钴氧化物的晶面调控与析氧活性研究

doi:10.13208/j.electrochem.210848

电化学（中英文） ›› 2022, Vol. 28 ›› Issue (2): 2108481. doi: 10.13208/j.electrochem.210848

• 电化学前沿专辑（蔡文斌教授、廖洪钢教授、彭章泉研究员主编） • 上一篇下一篇

尖晶石钴氧化物的晶面调控与析氧活性研究

张丽桦¹^,², 揣宏媛¹^,^*(), 刘海¹, 范群¹, 况思宇¹, 张生¹^,³^,^*(), 马新宾¹^,³

1.天津大学化工学院,绿色化工技术教育部重点实验室,天津 300072
2.中国石油天然气股份有限公司,兰州化工研究中心,化工催化剂研究所,甘肃兰州 730060
3.天津大学浙江研究院,浙江宁波 345201

收稿日期:2021-10-25 修回日期:2021-11-30 发布日期:2022-01-02 出版日期:2022-02-28

Facet Dependent Oxygen Evolution Activity of Spinel Cobalt Oxides

Li-Hua Zhang¹^,², Hong-Yuan Chuai¹^,^*(), Hai Liu¹, Qun Fan¹, Si-Yu Kuang¹, Sheng Zhang¹^,³^,^*(), Xin-Bin Ma¹^,³

1. Key Laboratory for Green Chemical Technology of Ministry of Education, School of Chemical Engineering and Technology, Tianjin University, Tianjin 300072, China
2. Petrochemical Catalyst Lab., Lanzhou Petrochemical Research Center, Petrochemical Research Institute, PetroChina Company Limited, Lanzhou 730060, China
3. Zhejiang Institute of Tianjin University, Ningbo 315201, Zhejiang, China

Received:2021-10-25 Revised:2021-11-30 Online:2022-01-02 Published:2022-02-28
Contact: ^*Hong-Yuan Chuai, Tel: (86)18920501321, E-mail: chuaihongyuan@tju.edu.cn,Sheng Zhang, Tel: (86)13116156703, E-mail: sheng.zhang@tju.edu.cn

摘要/Abstract

摘要：

由可再生能源驱动的水分解是一种有前途的生产清洁能源的技术,而发生在阳极的析氧反应是水分解反应的速率决定步骤。本文通过调整催化剂的晶面,暴露更多的有效活性位点调控尖晶石钴氧化物析氧反应活性。在三个合成晶面(100)、(111)和(110)中,(100)晶面本征活性最高。结合原位红外和DFT计算分析可知,OER反应在氧化钴晶体的(100)平面上反应能垒最低。XPS分析进一步表明,纳米立方体表面具有最高的Co³⁺/Co²⁺比值,该结果表明Co³⁺是更活跃的析氧反应活性位点。

关键词: 电解水, 析氧反应, 尖晶石钴氧化物, 晶面依赖性, 纳米立方体

Abstract:

Water splitting is a promising technology to produce clean hydrogen if powered by renewable energies, where oxygen evolution is the rate determining step at an anode. Here we adjust the different crystal planes of the cobalt oxides catalyst to expose more effective active sites through a hydrothermal process, so as to improve the reaction activity for oxygen evolution. The samples were well characterized by TEM, SEM and XRD. Among the three synthetic crystal planes (100), (111) and (110) of spinel cobalt oxides, the (100) crystal plane has the highest intrinsic activity. Combining in-situ infrared and DFT calculations, we observed that the oxygen evolution reaction reached the lowest energy barrier on the (100) plane of the cobalt oxide crystal. Further XPS analysis showed that the highest Co³⁺/Co²⁺ ratio was observed on the surface of the nanocube samples, indicating that Co³⁺ is a more active site for oxygen evolution catalytic activity.

Key words: water splitting, oxygen evolution, spinel cobalt oxide, facet dependent, nanocubes

张丽桦, 揣宏媛, 刘海, 范群, 况思宇, 张生, 马新宾. 尖晶石钴氧化物的晶面调控与析氧活性研究[J]. 电化学（中英文）, 2022, 28(2): 2108481.

Li-Hua Zhang, Hong-Yuan Chuai, Hai Liu, Qun Fan, Si-Yu Kuang, Sheng Zhang, Xin-Bin Ma. Facet Dependent Oxygen Evolution Activity of Spinel Cobalt Oxides[J]. Journal of Electrochemistry, 2022, 28(2): 2108481.

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图/表 9

Figure 1.

Figure 2.

Figure 3.

Table 1

Figure 4.

Table 2

Table 3

Figure 5.

Figure 6.

Sample	Co³⁺ 779.8 eV	Co²⁺ 781.7 eV	Area ratio of Co³⁺/Co²⁺
Nanoparticles	472324	261451	1.81
Nanocubes	202091	88356	2.29
Plate-like sheets	464940	224563	2.07

Sample	Nanoparticles	Nanocubes	Plate-like sheets
Electrode potential	1.80 V	1.75 V	1.69 V
Overpotential	570 mV	520 mV	460 mV

Sample	C_dl(mF·cm^-2)	ECSA (cm²)	R_f
Nanoparticles	1.21	2.42	20.17
Nanocubes	0.52	1.04	8.67
Plate-like sheets	2.51	5.02	41.83

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