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铂基氧还原催化剂在活性和稳定性方面的挑战
赵拓, 罗二桂, 王显, 葛君杰, 刘长鹏, 邢巍
电化学(中英文)    2020, 26 (1): 84-95.   DOI:10.13208/j.electrochem.181205
摘要   (1838 HTML88 PDF(pc) (30548KB)(1374)  

在质子交换膜燃料电池(PEMFC)中,由于阴极氧还原反应(ORR)速率缓慢,因此开发高效的ORR催化剂是实现燃料电池商业化的关键. 世界各地的研究人员在提高催化剂活性和耐久性方面做出了不懈的努力. 目前,铂基催化剂仍然是商业应用上的首选,为开发实用的低铂氧还原催化剂,研究人员开展了大量的研究. 本文说明了ORR反应遇到的挑战,并介绍了近年来铂基氧还原催化剂的研究进展,具体包括ORR机理、铂核壳结构、一维纳米Pt催化剂和其他的代表性工作.



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图1 Pt3M与ORR活性的对应关系[24]
正文中引用本图/表的段落
密度泛函理论(DFT)表明,在Pt合金表面,电子电荷转移效应(配体效应)和长程几何晶格应变(几何效应)会对氧气的吸附产生影响[19,20,21]. 这些电子和几何效应导致d能级的能量中心的移动,从而影响表面吸附键强度,造成反应物、中间体和产物的化学吸附改变[22], 将铂与其他金属结合,生成具有核壳、纳米线以及各向异性结构的多金属纳米晶体. 许多研究人员将Pt与第一行过渡金属M形成合金,调控Pt与许多含氧中间体的结合能,来提高催化剂的活性. 过渡金属在核心和次表面中的结构和电子效应在减弱含氧物质的吸附方面起重要作用,低覆盖度的含氧物种有利于提高ORR活性. 性能优异的PtM基ORR催化剂中Pt的结合氧分子的能力应该比纯Pt更弱,这样更有利于含氧中间体的脱附,其最佳催化剂的结合能相比纯Pt要低大约0.2 eV[23]. 图1揭示了在Pt3M(M:Ni,Co,Fe,Ti,V)表面上,表面电子结构(d能级)和ORR活性之间的基本关系,以此用来探索Pt3M催化剂的活性模式,为研究人员选择最合适的合金组分来调节Pt表面化学吸附性提供重要指导[24].
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