铂和钯上丙三醇电氧化研究进展：从反应机理到催化材料

doi:10.13208/j.electrochem.201252

电化学（中英文） ›› 2021, Vol. 27 ›› Issue (3): 233-256. doi: 10.13208/j.electrochem.201252

铂和钯上丙三醇电氧化研究进展：从反应机理到催化材料

张伟艺¹, 马宪印¹, 邹受忠²^,^*(), 蔡文斌¹^,^*()

1.复旦大学化学系,能源材料化学协同创新中心,上海市分子催化与功能材料表面重点实验室,上海200433,中国
2.美利坚大学化学系,华盛顿,哥伦比亚特区 20016,美国

收稿日期:2021-02-21 修回日期:2021-03-26 发布日期:2021-04-10 出版日期:2021-06-28
通讯作者: 邹受忠,蔡文斌 E-mail:szou@american.edu;wbcai@fudan.edu.cn

Recent Advances in Glycerol Electrooxidation on Pt and Pd: from Reaction Mechanisms to Catalytic Materials

Wei-Yi Zhang¹, Xian-Yin Ma¹, Shou-Zhong Zou²^,^*(), Wen-Bin Cai¹^,^*()

1. Shanghai Key Laboratory of Molecular Catalysis and Innovative Materials, Collaborative Innovation Center of Chemistry for Energy Materials, Department of Chemistry, Fudan University, Shanghai 200438, China
2. Department of Chemistry, American University, Washington, District of Columbia 20016, United States

Received:2021-02-21 Revised:2021-03-26 Online:2021-04-10 Published:2021-06-28
Contact: Shou-Zhong Zou, Wen-Bin Cai E-mail:szou@american.edu;wbcai@fudan.edu.cn

摘要/Abstract

摘要：

生物柴油工业的蓬勃发展带来大量副产品丙三醇(甘油),因此如何将甘油转化为高附加值产品具有重要的研究价值。在各种方法中, 电催化氧化由于其条件温和、环境友好和高效率而备受关注。然而,甘油的电氧化非常复杂,涉及许多反应途径和多个电子和质子转移过程,如何合理设计对目标产物具有高选择性的催化剂是很大的挑战。在本文中, 我们主要概述了铂和钯基催化剂上甘油电氧化研究的最新进展。我们首先总结了基于原位和在线谱学研究以及理论计算获得的影响其电催化活性和选择性的因素。然后,选择代表性文献来说明这些因素如何应用于研制高效甘油电氧化催化剂。最后,提出了未来研究中要解决的关键问题。

关键词: 丙三醇电氧化, 甘油电氧化, 电合成, 电催化机理, 电催化剂理性设计

Abstract:

The conversion of glycerol to value-added products has received considerable attention recently because the booming biodiesel industry produces a large amount of glycerol as a byproduct. Among various means, electrocatalytic oxidation of glycerol is appealing owing to its environmental friendliness and high efficiency. However, electrooxidation of glycerol is very complex, involving multiple electron and proton transfer processes with many reaction pathways. How to rationally design catalysts with high selectivity toward targeted products is an overarching challenge, and of both fundamental and practical significance. In this minireview we aim to provide an overview of recent advancements in electrooxidation of glycerol focusing mainly on Pt- and Pd-based catalysts. We start with summarizing fundamental understandings of factors dictating catalytic activity and selectivity garnered from in-situ and online spectrometric experimental studies as well as from theoretical works. We then use selective examples to demonstrate how these factors are manifested in the development of highly efficient glycerol electrooxidation catalysts. Finally, we summarize the key issues to be addressed in future studies.

Key words: glycerol electrooxidation, electrosynthesis, electrocatalysis mechanism, rational design of electrocatalysts

张伟艺, 马宪印, 邹受忠, 蔡文斌. 铂和钯上丙三醇电氧化研究进展：从反应机理到催化材料[J]. 电化学（中英文）, 2021, 27(3): 233-256.

Wei-Yi Zhang, Xian-Yin Ma, Shou-Zhong Zou, Wen-Bin Cai. Recent Advances in Glycerol Electrooxidation on Pt and Pd: from Reaction Mechanisms to Catalytic Materials[J]. Journal of Electrochemistry, 2021, 27(3): 233-256.

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图/表 14

Figure 1

Figure 2

Figure 3

Figure 4

Figure 5

Figure 6

Figure 7

Figure 8

Table 1

Figure 9

Figure 10

Table 2

Figure 11

Figure 12

Catalyst	Electrolyte	Condition	Selectivity	Ref.
Pt₉Bi₁/C	2 mol·L^-1 glycerol + 0.5 mol·L^-1 NaOH	0.55 V vs. RHE, 4 h, 20 °C	glyceraldehyde 79.6%	[64]
Pt/C	0.1 mol·L^-1 glycerol + 0.5 mol·L^-1 H₂SO₄	1.1 V vs. SHE, 7 h, 60 °C	glyceric acid 57.8%	[69]
Pt₅Ru₅/C			dihydroxyacetone 35.0%	[69]
Pt/GNS	0.5 mol·L^-1 glycerol + 0.5 mol·L^-1 KOH	0.2 V vs. SCE, 2 h	glycolate 65.4%	[71]
PtNi/GNS		0.1 V vs. SCE, 2 h	glycerate 47.7%
PtRuNi/GNS		0.2 V vs. SCE, 2 h	glyceraldehyde 39.2%
PtRhNi/GNS		-0.4 V vs. SCE, 2 h	oxalate 37.6%
PtAg skeleton	0.5 mol·L^-1 glycerol + 0.5 mol·L^-1 KOH	0.7 V vs. RHE, 2 h	dihydroxyacetone 82.6%	[81]
Pt₄Au₆@Ag	0.5 mol·L^-1 glycerol + 0.5 mol·L^-1 KOH	1.1 V vs. RHE, 2 h	dihydroxyacetone 77.1%	[83]
PtSb/C	0.1 mol·L^-1 glycerol + 0.5 mol·L^-1 H₂SO₄	0.797 V vs. SHE, 10 h, 60 °C	dihydroxyacetone 61.4%	[92]
Pt₂Rh₁/C	0.1 mol·L^-1 glycerol + 0.1 mol·L^-1 HClO₄	0.45 V vs. SCE, 8 h, 60 °C	tartronic acid ~40%	[34]
P-doped Pt/MCNTs	0.5 mol·L^-1 glycerol + 0.5 mol·L^-1 KOH	0.28 V vs. Ag/AgCl, 1 h	tartronate ~52%	[102]

Catalyst	Electrolyte	Condition	Selectivity	Ref.
Pd/CNT	1.0 mol·L^-1 glycerol + 6.0 mol·L^-1 KOH	0.2 V vs. SHE, 2 h, 60 °C	tartronate ~60%	[113]
PdAg₃/CNT			oxalate 32%	[113]
Pd/CNT	1.0 mol·L^-1 glycerol + 4.0 mol·L^-1 KOH	0.1 V vs. SHE, 2 h, 60 °C	tartronate 39.5%	[119]
PdAg₃/CNT			oxalate 39.2%
Pd NCs	0.5 mol·L^-1 glycerol + 0.5 mol·L^-1 KOH	-0.4 V vs. SCE, 2 h, ambient temperature.	glyceraldehyde 61.2%	[125]
Pt@Pd NCs			glycolate ~40%	[125]
PdMn/C	0.1 mol·L^-1 glycerol + 0.1 mol·L^-1 NaOH	0.8 V vs. RHE, 4 h	glycerate ~56%	[131]
P-doped Pd/CNT	0.5 mol·L^-1 glycerol + 0.5 mol·L^-1 KOH	-0.13 V vs. Ag/AgCl, 0.5 h	dihydroxyacetone 90.8%	[136]
Pd-CN_x/G,	0.5 mol·L^-1 glycerol + 0.5 mol·L^-1 NaOH	0 V vs. Hg/HgO, 2 h	glycerate ~32%	[139]
Pd nanocubes	0.2 mol·L^-1 glycerol + 0.1 mol·L^-1 KOH	0.87 V vs. RHE, 9 h	tartronate 99%	[146]

[1]	李子萌, 李章健, 方萍, 梅天胜. 电化学促进的镍催化的α-氰基乙酸酯的α-芳基化反应[J]. 电化学（中英文）, 2024, 30(5): 2313004-.
[2]	揭亮华, 徐海超. 电催化活性亚甲基化合物的环丙烷化反应[J]. 电化学（中英文）, 2024, 30(4): 2313001-.
[3]	蓝丽媛, 蒋洋叶, R. Daniel Little, 曾程初. 以芳基重氮盐为芳基前体电化学合成芳基取代的苯并噻吩和菲[J]. 电化学（中英文）, 2024, 30(4): 2313002-.
[4]	冯辛, 刘博文, 郭可鑫, 范林丰, 王根香, 次素琴, 温珍海. 基于阳极甘油氧化电催化的碱/酸混合电解制氢研究[J]. 电化学（中英文）, 2023, 29(2): 2215005-.
[5]	魏家祺, 陈晓东, 李述周. 电化学合成纳米材料和小分子材料在电解制氢领域的应用[J]. 电化学（中英文）, 2022, 28(10): 2214012-.
[6]	钱朋, 毕美香, 王玉康, 查正根, 汪志勇. 电化学条件下α-C-H键的官能团化的研究进展[J]. 电化学（中英文）, 2017, 23(3): 262-275.
[7]	王欢，陆嘉星. 电羧化：一种固定CO₂制备有机羧酸的有效途径[J]. 电化学（中英文）, 2017, 23(3): 250-261.
[8]	宋秀丽, 贾瑞龙, 董文燕, 梁镇海. 乙炔电催化氧化制备草酸的机理研究[J]. 电化学（中英文）, 2015, 21(4): 353-361.
[9]	王欢, 朱美侠, 吴腊霞, 徐晓明, 赵学如, 陆嘉星. 丙三醇碳酸酯的电合成研究[J]. 电化学（中英文）, 2013, 19(4): 328-331.
[10]	苑慧萍, 郭勋, 邱新平, 朱文涛, 陈立泉, . Pt基催化剂对金属氧化物助催化作用[J]. 电化学（中英文）, 2009, 15(4): 397-402.
[11]	陈妮娜, 陈日耀, 郑曦, 陈晓, 陈震, . 以Pb-(BrO_3~-/Br~-)为媒介间接电氧化合成双醛淀粉[J]. 电化学（中英文）, 2009, 15(4): 458-461.
[12]	蔡燕红, 陈力勤, 陈日耀, 郑曦, 陈晓, 陈震, . 超声波电氧化合成纳米MnO_2及其在制备甘油醛中的应用[J]. 电化学（中英文）, 2007, 13(3): 325-328.
[13]	樊金红, 李军, 苏玉忠, 高浩其. 固定床反应器电合成乙醛酸的研究[J]. 电化学（中英文）, 2002, 8(1): 73-77.
[14]	陈银生, 张新胜, 戴迎春, 袁渭康. 固定床电解槽变电流成对电解合成乙醛酸[J]. 电化学（中英文）, 2002, 8(1): 60-65.
[15]	褚道葆, 沈广霞, 周幸福, 顾家山, 林昌健, 林华水. 高活性Ti基纳米TiO_2膜催化电极的制备[J]. 电化学（中英文）, 2001, 7(2): 249-254.

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