• 研究论文 •
吕文静,唐小鳗,王雪彤,刘文才,朱鉴文,王国静*,朱远蹠*
Wenjing Lv, Xiaoman Tang, Xuetong Wang, Wencai Liu, Jianwen Zhu, Guojing Wang* and Yuanzhi Zhu*
摘要: 含尿素废水的转化制取清洁氢能技术日益受到关注,但尿素氧化反应(UOR)仍面临催化动力学迟缓和长期稳定性不足的挑战。本研究通过电化学重构CoP纳米针前驱体,在碳纤维纸(CFP)上构建了具有亲水表面和丰富氧空位(Ov)的松散多孔CoOOH纳米结构(CoOOH LPNAs)。该三维电极在1000 mA cm−2电流密度下展现出1.38 V(vs. RHE)的低电位和优异的UOR耐久性。在阴离子交换膜(AEM)电解槽中,工业级尿素辅助水分解仅需1.53 V即可实现1000 mA cm−2的电流密度,并稳定运行100小时无衰减。实验与理论研究表明,丰富的氧空位能够有效调控CoOOH的电子结构并且产生Co原子相互靠近的独特Co3三角活性位点。这种协同作用精确调控了反应物及中间产物的吸附-脱附过程,显著降低了UOR的热力学能垒。此外,超亲水自支撑纳米阵列结构促进了反应过程中气体气泡的快速脱附,既提升了整体反应效率,又避免了气泡堆积引发的催化剂剥离问题,从而在高电流密度下同时实现了催化活性和稳定性的双重提升。